中性子スピンエコー法によるスローダイナミクスの観測

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作成： 2005/10/05 長尾道弘データ番号　　　：040307 中性子スピンエコー法によるスローダイナミクスの観測目的　　　　　　：高分解能非弾性・準弾性中性子散乱分光放射線の種別　　：中性子放射線源　　　　：原子炉、加速器利用施設名　　　：日本原子力研究開発機構原子力科学研究所改造3号炉、フランスILL、他照射条件　　　　：大気中応用分野　　　　：物性研究、スローダイナミクス（アモルファス材料、高分子、ガラス中の原子（群）の運動）の解明概要　　　　　　：　中性子の持つスピン自由度を利用した高分解能中性子非弾性・準弾性散乱法である中性子スピンエコー法は、空間スケール0.1～100nm、時間スケール1ps～1000ns（エネルギースケールneV～μeV）をカバーする分光法である。この手法を利用する事により様々な物質群のスローダイナミクスの研究が進められており、今後ますますその重要性が増すものと期待される。詳細説明　　　　：　中性子スピンエコー（neutron spin echo; NSE）法は非常にユニークな中性子非弾性・準弾性散乱分光法である。従来の中性子非弾性散乱分光法では、入射中性子のエネルギーと散乱中性子のエネルギーとをそれぞれ観測し、その差から試料でのエネルギー遷移を求める。従って試料のエネルギー遷移測定の分解能を上げるためには、入射中性子および散乱中性子のエネルギー測定の分解能を上げる必要がある（中性子強度の減弱）。これに対し、1972年にハンガリーのF. Mezeiによって考案されたNSE法は、中性子のスピン自由度をエネルギーの物差しに利用し、試料でのエネルギー遷移を直接観測する事によって、入射中性子のエネルギー分解能と分離し、中性子強度の減弱を抑えつつエネルギー分解能を格段に向上させることができる（原論文1,原論文2）。　　図１はInstitut Laue-Langevin (ILL)で最初に設置されたNSE分光器の概念図である。また、図２は中性子スピンの動きを模式的に表している（原論文3）。中性子速度選別機で単色化された中性子は偏極子によって偏極される。第一π/2 coilを通過した中性子スピンは磁場の向きと垂直な面内にあるため磁場からトルクを受け、磁場方向のまわりで歳差運動を行う。このとき、入射中性子の波長分布に応じて磁場中の通過時間に差が生じ、歳差運動の回転角は中性子波長毎に異なる。従って第一歳差磁場を通過した直後の中性子スピンは波長分布を反映した位相分布を持っている。ここで、π coilによってスピンを反転し、第二歳差磁場において、スピンの回転方向を反転させる。このとき第一と第二歳差磁場の長さと磁場の大きさを等しくすれば、速度変化しなかった中性子スピンの位相は元の状態に戻る。この現象を中性子スピンエコーと言う。元のスピン状態に戻った中性子が第二π/2 coilを通ると、スピン方向と磁場の方向が平行になり、中性子スピンの歳差運動は終了する。この後、スピンアナライザーを通すことによって偏極中性子のみを検出器で検出する。図1　 The schematic lay-out of IN11 Neutron Spin Echo spectrometer. The 6 m distance between the velocity selector and the polarizer is bridged by a circular neutron guide tube. The distance between the polarizer and the sample, and between the sample and the analyzer is 3.5 m. The precession field solenoids are 2 m long. In normal operation the optional graphite analyzer is removed and the “straight” detector is used. （原論文1より引用。　Reprinted by permission of Springer-Verlag from: Neutron Spin Echo. Edited by F. Mezei. Lecture Notes in Physics 128 (1979). Figure 1 at page 67）図2　 The principle of the NSE spectrometer consisting of the following parts: velocity selector, polarizer, first adiabatic spin turner, first π/2-turn coil, first Larmor precession field, π-turn coil, sample, second Larmor precession field, second π/2-turn coil, second adiabatic spin turner, analyzer and detector, with the precession magnetic field in the direction of the neutron velocity. The neutron spin direction is shown by the vector S and the static magnetic field is shown by H0 and H1. （原論文3より引用。　Reprinted by permission of Elsevier from: S. Komura, T. Takeda, T. Miyazaki, M. Saga, and S. Ueno. A Neutron Spin Echo Spectrometer using Super Conducting Magnet. Nuclear Instrument and Methods in Physics Research A 267, 425-435 (1988). Figure 1）　一方、２つの歳差磁場コイルの中間にある試料における非弾性散乱によって中性子のエネルギーが増加または減少すると、第二歳差磁場通過後の中性子の位相がずれてスピンエコー条件が変化する。このようなエコーの生ずる位置、より厳密には第一と第二歳差磁場コイル中での中性子スピンの回転の位相差を測定することにより、微少なエネルギー変化を測定するのがNSEの原理である。　　NSE法がカバーするダイナミックレンジは空間領域で0.1nm～100nm、エネルギー領域でneV～μeVのオーダーであり、このような時間空間スケールを観測できる分光法は他にない。現在世界最高性能のILLに設置されたIN15では相関時間が数百ns（エネルギー換算で数neV）に到達している。国内では日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の研究用原子炉JRR-3に設置されたiNSE（図３）が2004年から本格稼動している。　　NSE法では、通常の非弾性散乱分光法で観測される動的構造因子S(q,ω)ではなく、そのエネルギーに関するフーリエ変換である、中間散乱関数S(q,t)が観測される。このため、緩和現象の観測に適した分光法である。この手法を用いたスローダイナミクスの研究対象は、磁性体の臨界現象、スピングラス、ガラス、ソフトマター（高分子や生体物質、両親媒性分子膜）など多岐にわたる。　　高分子のダイナミクスに関する研究の一例を紹介する。ドイツのRichterらは高分子鎖の運動についての研究を精力的に行い、NSE法が確立した初期の段階で、以下のような重要な実験データを得た（原論文4）。図４はいくつかの濃度でのpolydimethylsiloxane (PDMS)の重水素化ベンゼン溶液における拡散係数の波数q依存性である。縦軸は線幅をq²で割ったものであるが、これは拡散係数に対応する。図中のqに比例する直線は単一高分子鎖の運動を記述する理論線である。低濃度ではすべての波数領域でこの直線に乗るが、濃度が上昇するにつれて低波数側で理論線からのずれがみられる。この事は、低濃度域では高分子鎖間の相互作用が弱いため、比較的長距離まで単一高分子鎖のダイナミクスが成り立つが、濃度上昇とともに、高分子鎖間の相互作用が強くなり、次第に高分子の協同的な運動が見えてくる事を表している。図3　日本原子力研究開発機構の原子炉JRR-3に設置されたiNSE 図4　 Linewidth ⊿ω divided by q² as a function of q: solid line, result of a fit with common variation of parameters for the 0.05-g sample. The dashed lines are guides for the eye. （原論文4より引用。　Reprinted by permission of American Physical Society from: D. Richter, J. B. Hayter, F. Mezei, and B. Ewen. Dynamical Scaling in Polymer Solutions Investigated by the Neutron Spin-Echo Technique. Physical Review Letters 41, 1484-1487 (1978). Figure 3）コメント　　　　：　中性子スピンエコー法は中性子散乱法としてはまだ歴史が浅い。近年では、磁場による通常のNSEのみならず、共鳴フリッパーを用いて中性子スピンに位相差を与える共鳴スピンエコー（NRSE）法や時間ビートスピンエコー（MIEZE）法など新しいタイプのNSE法に基づいた装置も建設が進んでいる。さらに、NSEを反射率計と組み合わせて表面・界面のダイナミクスを観測する装置や、超小角領域の弾性散乱の測定に利用するスピンエコー小角散乱法（SESANS）なども考案され実用化されて来ている。中性子のスピン自由度を利用するというユニークな特徴を持つため、今後も様々な応用が行われ、広範な科学研究に資されることが期待される。原論文１ Data source 1： Neutron Spin Echo Edited by F. Mezei Institut Laue-Langevin, France Lecture Notes in Physics 128, Springer-Verlag Berlin Heidelberg New York (1979). 原論文２ Data source 2： Neutron Spin Echo Spectroscopy Edited by F. Mezei, C. Pappas, T. Gutberlet^* Hahn-Meitner-Institut Berlin, France ^*Paul Scherrer Institut, Switzerland Lecture Notes in Physics 601, Springer (2003). 原論文３ Data source 3： A Neutron Spin Echo Spectrometer Using Superconducting Magnets S. Komura, T. Takeda, T. Miyazaki, M. Saga, and S. Ueno Hiroshima University Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A267, 425-435 (1988). 原論文４ Data source 4： Dynamical Scaling in Polymer Solutions Investigated by the Neutron Spin-Echo Technique D. Richter, J. B. Hayter^*, F. Mezei^*, and B. Ewen^*^* Institut fur Festkorperforschung der Kernforschungsanlage Julich, Germany ^*Institut Laue-Langevin, France ^*^*Institut fur Physikalische Chemie der Universitat Mainz, Germany Physical Review Letters 41, 1484-1487 (1978). キーワード：非弾性・準弾性散乱、中性子スピン、偏極中性子、歳差運動、スピンエコー、ダイナミクス、高分子、ソフトマター inelastic/quasielastic scattering, neutron spin, polarized neutron, Lamor precession, spin echo, dynamics, polymer, softmatter 分類コード：040103
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