中性子共鳴吸収を利用した即発γ線分析法

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作成： 2003/02/21 松江秀明データ番号　　　：040275 中性子共鳴吸収を利用した即発γ線分析法目的　　　　　　：熱外パルス中性子ビームの元素・同位体分析への利用放射線の種別　　：ガンマ線,陽子,中性子放射線源　　　　：電子加速器-ウランターゲット中性子源，陽子加速器-核破砕中性子源利用施設名　　　：欧州連合共同研究センター　GELINA実験施設，高エネルギー加速器研究機構　中性子科学研究施設照射条件　　　　：大気中応用分野　　　　：分析化学，考古学，冶金学，物性研究，核科学概要　　　　　　：　多くの中・重原子核は，熱外中性子エネルギー領域に大きな固有の中性子共鳴吸収をもつ。加速器によって発生するパルス状の熱外中性子ビームを試料に照射し、共鳴吸収後に放射される即発γ線を測定することにより，非破壊多元素(同位体)分析が可能になる。さらに，共鳴吸収のピーク幅を測定すると状態分析も可能となる。詳細説明　　　　：　多くの中・重元素は，熱外中性子エネルギー領域に原子核固有の大きな中性子共鳴吸収をもつ。もし，特定のエネルギーの熱外中性子で生じる共鳴吸収反応を利用することができると、選択的に元素(同位体)を分析することが可能になる。高強度の熱外中性子ビームは加速した陽子等をW，Uなどの重原子核に照射し、核破砕反応等を利用して作られる。中性子ビームがパルス状のものであれば，中性子の飛行時間（TOF）と中性子吸収あるいは即発γ線を測定することによって中性子共鳴反応に伴う共鳴ピークを観測することができる。　　このような試みとして、1980年代には中性子ラジオグラフィーの観点から元素別組成分布の非破壊計測検査法として、共鳴中性子ラジオグラフィーが研究されており（参考資料1）、また原研の石川らにより、共鳴中性子ラジオグラフィーを非破壊多元素分析法として発展させた中性子共鳴吸収法の研究が行われてきた(参考資料2)。　　近年、即発γ線測定を利用した研究が、ベルギー・ギールの欧州連合共同研究センターの GELINA 実験施設と日本の高エネルギー加速器研究機構(KEK)の中性子科学研究施設(KENS)で行われた。　　Postma らはGELINA実験施設の電子線型加速器からの電子ビーム(平均エネルギー 100 MeV)をUターゲットに照射し発生するパルス中性子ビームを利用して中性子共鳴捕捉分析(Neutron Resonance Capture Analysis, NRCA)実験を行った(原論文1)。このビームラインに，γ線測定装置を設置し，青銅製矢じり等の考古遺物の分析に応用した。矢じり試料をそのまま測定した際の即発γ線TOFスペクトルを図 1 に示す。図1　Neutron energy spectrum between 20 and 1000 eV corrected for the neutron flux and background subtracted of the bronze arrowhead. This spectrum is based on a 15-hour ToF measurement with flightpath of 14.3 m. Energies of several resonances are indicated. （原論文1より引用。　Reprinted by permission of Akademiai Kiado from: H. Postma, M. Blaauw, P. Bode, P. Mutti, F. Corvi, P. Siegler. Neutron-resonance capture analysis of materials. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 248, 115-120 (2001) . Figure 2）　図１のスペクトルは、中性子エネルギーに対して1eV当りの即発γ線計数をプロットしたものである。スペクトル中には，青銅の主成分である Cu とSn の他に不純物である As と Sb の共鳴ピークが見られ，またこのエネルギー領域外には，Agと Au の共鳴ピークも認められた。　　この方法は，比較的大きな試料をビーム中に設置して，そのまま非破壊測定することができるという特長をもち，特にマトリックスが軽元素の試料中の微量中・重元素の分析に有効である。また，注目する元素が複数の安定同位体を持っていれば，それらの個々の同位体をそれらに固有の中性子共鳴吸収エネルギーから検出することができる。　　一方，共鳴反応の共鳴ピーク幅は標的核と中性子との相対速度に依存するため，そのピーク幅から物質中における標的核の熱振動状態を知ることができる。Kaneko らは，KENS 施設内において核破砕中性子源からの熱中性子ビームラインに設定された中性子共鳴吸収即発γ線分光 (Neutron Resonance Absorption Spectroscopy, N-RAS)装置「DOG 」を用いて実験を行っている(原論文2)。　　彼らはDOGを用いてイオン伝導体として知られているAgI 結晶中のAg 原子の運動挙動を調べ，Ag の 5.19 eV と I の 37.6 eV 共鳴ピークの共鳴幅と試料温度との関係から図 2 に示すように 120 ～ 210 K の温度範囲において Ag が大きく関与する結晶の相転移が存在することなどを明らかにした。図2　The temperature dependence of the Debye temperature of Ag-atom and I-atom in AgI. Broken line shoes the calculated value for I-atom with θD = 106 K. The calculated values for Ag-atom with θD = 160 and 440 k are represented by the solid line. （原論文2より引用。　Reprinted by permission of Elsevier from: K. Kaneko, T. Kamiyama, Y. Kiyanagi, T Sakuma, S. Ikada. Neutron resonance absorption spectroscopy on ionic conductor AgI. Journal of Physics and Chemistry of Solids, 60, 1499-1502 (1999). Figure 4）　従来，γ線を利用した状態分析法は，メスバウアー分光法やγ線摂動角相関分光法など数種類に限られ，また利用できる核種も限られていた。本分析法は中性子共鳴吸収をもつ多くの核種に応用できる可能性がある。　　これらの実験では，非常に短い時間分解能でγ線を測定する必要があるため，シンチレータ―検出器が使用されている。しかし，この種の検出器はエネルギー分解能が悪くγ線エネルギー情報は使用されていない。将来，Ge 検出器の時間分解能が大きく改善できれば，中性子エネルギーと即発γ線スペクトルを同時測定することで，核種選択性が飛躍的に向上すると考えられる。コメント　　　　：　本分析法は，中性子共鳴捕捉反応を利用した非常にユニークな分析法である。現在，原研と KEK 共同により大強度陽子加速器計画が進められており，近い将来，大強度のパルス中性子源が利用できるようになる。この中性子源の利用により，本分析法はさらに高感度化され，考古学試料や材料試料をはじめとする各種固体試料の分析あるいは新しい状態分析法へのさらなる発展が期待される。原論文１ Data source 1： Neutron-resonance capture analysis of materials H. Postma¹⁾, M. Blaauw¹⁾, P. Bode¹⁾, P. Mutti²⁾, F. Corvi²⁾, P. Siegler²⁾ ¹⁾Delft University of Technology, Interfaculty Reactor Institute, Delft, The Netherlands. ²⁾Institute for Reference Materials and Measurements, Geel, Belgium. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 248, 115-120 (2001) 原論文２ Data source 2： Neutron resonance absorption spectroscopy on ionic conductor AgI K. Kaneko¹⁾, T. Kamiyama¹⁾, Y. Kiyanagi¹⁾, T Sakuma²⁾, S. Ikada³⁾ ¹⁾Division of Quantum Energy Engineering, Graduate School of Engineering, Hokkaido University, ²⁾Department of Physics, Faulty of Science, Ibaraki University, ³⁾Neutron Science Laboratory, Institute of Material Structure Science, High Energy Accelerator Research Organization. Journal of Physics and Chemistry of Solids, 60, 1499-1502 (1999) 参考資料１ Reference 1： Resonance neutron radiography using an electron linac R. A. Schrack, J. W. Behrens, R. Johnson, C. D. Bowman National Bureau of Standards, Washington, DC 20234, USA IEEE Trans. Nucl. Science, NS-28, No.2, 1640-1643 (1981) 参考資料２ Reference 2： Nondestructive elemental analysis by neutron resonance absorption I. Ishikawa, N. Tachikawa, M. Ohkubo, H. Tominaga Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken, 319-1195 Japan Trans. Amer. Nuclear Soc., Vol.56, Supplement No.3 (Conf. “Industrial Radiation and Radioisotope Measurement Applications”, Sept.7-9, Pinehurst, North Carolina), pp.31-32 (1988) キーワード：熱外中性子，パルス中性子ビーム，中性子共鳴吸収，中性子即発γ線分析，飛行時間測定，非破壊分析，多元素分析，中性子共鳴捕捉分析，中性子共鳴吸収即発γ線分光，核破砕中性子源 epithermal neutron, pulsed neutron beam, neutron resonance absorption, neutron-induced prompt gamma-ray analysis, time of flight measurement, nondestructive analysis，multielement analysis, neutron resonance capture analysis, neutron resonance absorption spectroscopy, nuclear spallation neutron source 分類コード：040102, 040103, 040404
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