作成： 2000/11/01 白川 芳幸
データ番号 ：040231
RI中性子捕獲γ線による野外環境の分析計測
目的 ：中性子による即発γ線分析を利用した環境汚染物質の定量
放射線の種別 ：中性子,ガンマ線
放射線源 ：252Cf線源(40μg, 1.5μg, 106n/s)
照射条件 ：水中,大気中
応用分野 ：河川,湖,海洋の汚染状況調査,建造物の劣化状況調査
概要 ：
252Cf中性子線源から放出される高速中性子を減速させ熱中性子をつくる。熱中性子は試料中の種々の元素に捕獲され、ガンマ線が発生する。これらをGe検出器で受けスペクトル解析することにより元素の定量分析が可能となる。河川などの汚染状況の調査に応用する場合は汚染の指標となる塩分が定量される。また建造物の劣化状況の調査では構造材に悪影響を与える水分、塩分などの分布が調べられている.
詳細説明 ：
252CfなどのRI中性子線源からの中性子は数MeVのエネルギーを有する高速中性子である。これを水素や炭素などの軽元素を含む物質に照射すると弾性散乱が起き、中性子自身は運動エネルギーを失い減速され、やがて物質の温度と同じ熱平衡状態になり、およそ0.025eVの熱中性子になる。この中性子は特定の元素に捕獲され、定まったエネルギーの捕獲γ線が即発的に放出される。これらをエネルギー識別可能な検出器。たとえばGe検出器で受け、スペクトル解析を行うことによって元素の種類と量を知ることができる。
ここでは本手法を河川、および池の汚染状況の調査に応用した例と歴史的建造物の劣化診断に適用した例を紹介する。
水質の汚染状況を判断する指標として塩分濃度を考える。塩分濃度と塩素濃度は、塩分濃度=1.80665 x 塩素濃度 という関係があることが知られている。したがって、スペクトルから塩素濃度を定量すれば塩分濃度が求められる。塩素は、表1に示すように、熱中性子捕獲断面積が33バーンと大きく、6,111keVの捕獲γ線を放出する。河川などの水に含まれるその他の主要成分を見てみると塩素と結合しているナトリウムは捕獲断面積が1桁小さく、その他の元素は存在量が少ないので、捕獲γ線分析では考慮する必要がない。
表1 Prompt gamma properties of major elements in sea water (Culkin, 1965;
Culkin and Cox, 1996; Morris and Riley, 1996; lone et al., 1981)（原論文1より引用。 Reproduced from J.-H.Chao and C.Chung Intern. J. Radiat. Appl. Instrument., Part A. Appl. Radiat. Isotopes, Vol.42, No.8, 723-728 (1991), Table 1(Data Source 1, pp.724), Copyright(1991), with permission from Elsevier Science..）
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Prompt gamma-ray
Atomic Capture ----------------------- Relative prompt
Mass Concentration σth Energy intensity gamma contribution
Element (A) C(g/kg) (barns) Er(keV) Ir(%) (C×σth×Ir/A)
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CI 35.45 19.353 33.2 6111 20.0 100
Na 23.00 10.76 0.4 6395 22.30 1.10×10-2
Mg 24.31 1.295 0.063 8154 4.74 1.59×10-4
S 32.06 0.904 0.52 5420 59.10 8.67×10-3
Ca 40.08 0.412 0.43 6420 38.90 1.71×10-3
K 39.10 0.399 2.1 7770 6.70 1.44×10-3
Br 79.90 0.0673 6.8 6109 0.61 3.49×10-5
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a Normalized to chlorine at 35‰ salinity.
水の酸素は、捕獲反応をほとんど起こさないので無視できる。一方、水素に関しては捕獲断面積は小さいが、存在量が大きいので、明瞭な2,223keVのピークがスペクトルに現れる。塩素の濃度が小さいときは、全捕獲反応に対する比率はN(Cl)σ(Cl)/N(H)σ(H)にほぼ比例する。ここで、Nは単位体積当たりの原子数、σは捕獲断面積である。このとき塩素の計数は塩素濃度に比例する。塩素の量が多くなると逆に水素の捕獲γ線計数が、熱中性子の発生量の変化と捕獲の競合のために減少し、塩素の捕獲反応の全捕獲反応に対する比率はN(Cl)σ(Cl)/(N(H)σ(H) + N(Cl)σ(Cl))に比例するようになる。塩素の計数はこの関係を用いて補正され塩素濃度に変換される。実際の河川の調査では、40μgの 252Cf 中性子線源が水面下80cmの位置に、75cm3のピュアGe検出器が水上30cmのほぼ真上に設置され、マルチチャンネルアナライザー(MCA)によって、スペクトル解析がおこなわれた。塩分検出限界の8千分率から60千分率まで測定可能であった。
つぎに、池の調査では図1に示すプローブが用いられた。1.5μgの 252Cf 中性子線源と鉛などの遮へい材およびピュアGe検出器がアルミニウム製ケーシングに内蔵された。測定の結果、塩分濃度86ppmの汚染が観測された。
図1 (a)Thermal neutron flux(nth/cm2s) distribution around the probe. A,252Cf neutron source; B, lead block; C, polyethylene; D,HPGe detector; E, lithium carbonate; F,liquid-nitrogen dewar; G, handle; and H, aluminum probe. (b)Relative prompt-gamma contribution at various depths for photon energies of 2,223 and 6,111keV.（原論文2より引用。 Reproduced from J.-H.Chao, C.Chung, Int. J. Radiat. Appli. Instrumentat., Part A. Appl. Radiat. Isotopes, Vol.42, No.8, 735-740 (1991), Figure 1(a) and (1b)(Data Source 2, pp.736), copyright(1991), with permission from Elsevier Science.）
歴史的建造物の劣化診断に適用した例を紹介する。レンガやその他の構造材の崩壊の要因となるのは水分であり、塩分はそれを促進する働きがある。図2のよう、壁の片側に106n/sの252Cf 中性子線源を置き、壁の逆側の相対する位置に120cm3のピュアGe検出器を設置して測定が行われた。安定に一定量存在するシリコンからの3,539 および4,934keVの捕獲γ線も計数され、計数比H/Si、Cl/Siが水分と塩分の指標に使われた。同時に137Csγ線源を使って密度測定も行われた。その結果、水分は壁の下方に、塩分は上方に多く分布することがわかった。また壁の下方の一部に空洞が発見された。
図2 Schematic of neutron probe.（原論文4より引用。 Reproduced from L.G.Evans, T.H.Taylor Jr., Bull. Assoc. Preserv. Techn., Vol.23(3),3-12(1992), Figure 3(Data Source 4, pp.4), Copyright(1992), with permission from the Association for Preservation Technology International.）
コメント ：
従来はサンプリングした試料を化学分析するか原子炉を使って放射化分析する方法が主流であった。この方法はサンプリング精度が悪いこと、分析時間が長いことなどの問題があった。これらの問題を解決する手段として本方法が期待されている。
線源として252Cf は 241Am-Beに対して同じBq数当たり1,000倍以上の中性子放出率がある。最近では、中性子の応用計測に盛んに使われている。ただし、半減期が2.65年と短いため校正作業をかなりの頻度で行うことが必要である。
原論文１ Data source 1：
In Situ Prompt Gamma-ray Measurement of River Water Salinity in Northern Taiwan using HPGe-252Cf Probe
J.-H.Chao and C.Chung
Institute of Nuclear Science, National Tsing Hua University, Hsinchu 30043, Taiwan , R.O.C
International Journal of Radiation Application and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes, Vol.42, No.8, 723-728 (1991).
原論文２ Data source 2：
In Situ Lake Pollutant Survey Using Prompt-gamma Probe
J.-H.Chao and C.Chung
Institute of Nuclear Science, National Tsing Hua University, Hsinchu 30043, Taiwan , R.O.C
International Journal of Radiation Application and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes, Vol.42, No.8, 735-740 (1991).
原論文３ Data source 3：
Neutron/Gamma-ray Techniques for Investigating the Deterioration of HistoricBuilding
L.G.Evans1*), J.I.Trombka2*), R.A.Livingston3*), and T.H.Taylor Jr.4*)
1*):Computer Sciences Corporation, Silver Spring, Maryland 20910, USA.,2*):NASA/Goddard Space Flight Center, Laboratory for Solar Physics and Astronomy, Greenbelt, Maryland 20771, USA.,3*):Geology Department, University of Maryland, College Park, Maryland 20740, USA,4*):The Colonial Williamsburg Foundation,Williamsburg, Virginia 23195, USA.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A242, 346-351 (1986).
原論文４ Data source 4：
Diagnosis of Salt Damage at a Smokehouse in Colonial Williamsburg
L.G.Evans1*) and T.H.Taylor Jr.2*)
1*):Computer Sciences Corporation, Silver Spring, Maryland 20910, USA.,2*):The Colonial Williamsburg Foundation, Williamsburg, Virginia 23195, USA.
Bulletin of the Association for Prreservation Technology, Vol.23, No.3, 3-12 (1992).
キーワード：中性子線源,カリフォルニウム252,γ線検出器,ゲルマニウム検出器,即発γ線,熱中
性子捕獲γ線,汚染物質,塩分,水分,かさ密度,
neutron source, 252Cf, gamma-ray detector, Ge detector, prompt gamma-ray, thermal neutron capture gamma-ray, pollutant, salinity, moisture, bulk density
分類コード：010507, 040205, 040301