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作成: 1999/11/6 日下部 俊男

データ番号   :040203
内部ビームモニター方式の加速器質量分析システム
目的      :多重ファラディカップシステムを用いた内部ビームモニター方式による高安定・高精度加速器質量分析法の開発とそのシステムの概要
放射線の種別  :軽イオン,重イオン
放射線源    :タンデム型静電加速器(5MV), セシウムスパッタ負イオン源(150μA,C-),電荷交換型RFイオン源
利用施設名   :東京大学原子力研究総合センタータンデム型静電加速器ペレトロン5UD
照射条件    :真空中
応用分野    :年代測定,医学,生物科学,地球科学,考古学

概要      :
 加速器質量分析法(accelerator mass spectrometry, AMS)では、被測定核種の同位体ごと個別に加速器に入射させて測定する質量走査方式が一般的であった。一方、東京大学原子力研究総合センターでは、「内部ビームモニター方式」を開発した。これは、被測定放射性同位体と同時に、同質量の微量の分子イオンをモニターとして入射し、出射後のモニターイオンで加速器を高安定に制御して、同位体比を高精度に測定する方式である。

詳細説明    :
 加速器質量分析法(accelerator mass spectrometry, AMS)は、主に長半減期の天然放射性同位元素の分析法として、その高い測定感度や低バックグラウンドなどの特徴が注目され発展してきた。一般にAMSでは、分析試料をセシウムスパッタ負イオン源などでイオン化し、(放射性)同位元素のイオンの存在比を測定するとき、それぞれの質量数のイオンビームの測定は時間分割して別々のタイミングで行われる。その操作は、イオン源のイオン引き出し電圧の制御により1秒以内で切り替えられ、それぞれの測定が自動的に繰り返し行われる(質量走査方式または交互入射法)。
 これに対して、東京大学原子力研究総合センターでは、より高精度の測定を行うべく「内部ビームモニター方式」のAMSを提案し発展させて来た。これは、測定しようとする放射性同位体と同時に、それと同質量の微量の分子イオン(モニターイオン)を入射する方法である。例えば、10Beの測定の場合、質量数26の10Be16O-と同時に9Be17O-もタンデム加速器に入射させ一緒に加速する。タンデム加速器のターミナル電圧部で荷電交換するとき、これらの分子イオンが解離し種々の荷数のBe正イオンが生成する。この内、比電荷の同一な不純物イオン混入の恐れの無い3価のBeイオンを測定する。タンデム加速器を出射した正イオンビームは、電磁石で質量分析され,その直後にビーム軸から少し離して設置されたファラデーカップ(FC)で相対的により強度の強い9Be3+イオンが測定される(モニタービーム)。また強度の弱い10Be3+イオンは、シリコン半導体検出器(SSD)で測定される。ビームモニター用FCの前面に設置された上下のスリットにあたったビーム電流差を、加速器のターミナル電圧の安定化回路にフィードバックすることにより、±1 kV以内の電圧変動におさえられ、高安定な加速器制御を実現している。さらに、このFCは3個設置されており(多重ファラディカップシステム)、中央のビームモニターの両脇の2つのFCは、スリットなどによる散乱や電荷交換反応で生成した分子イオンの解離片を観測し、モニターイオンの電流を補正している。これらの方式により、10Be/9Be同位体比を、5%以内の時間的再現性で測定することに成功した。同様に13C3+イオンをビームモニターとして、14C/12C比を2%以内の変動率で得た。
 その後、この施設では、負イオン源直後の分析電磁石と加速器の入射口の間にも多重FCシステムを設置し、負イオンビームのモニターも同時に行えるように改良された。これらのFCは可動方式で、コンピュータ制御されている。
 これらのAMSの概要を図1に示す。


図1 Schematic diagram of the AMS system using the beam monitor method at the RCNST of the University of Tokyo. In addition to the positive ion beam monitor, a negative ion beam monitor is installed, which consists of two Faraday cups controlled by a microcomputer. (原論文3より引用。 Reproduced from Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., vol.B52, 254 (1990), K.Kobayashi, M.Imamura, H.Nagai, K.Yoshida, H.Ohashi, H.Yoshikawa, H.Yamashita: Static operation of an AMS system using the beam monitor method, Figure 1 (Data source 3, pp.255), Copyright (1990), with permission from Elsevier Science.)

例えば、14CのAMSでは、質量数14の14C-13CH-イオンを同時入射させるとき、質量数12と13のイオンをこれらの負イオンビームモニター用FCで自動検出し、入射のイオンビームの変動を補正する。この付加的改良により、同位体比測定の再現性は格段に向上し、10Beと26Alに対しては0.6%以内、14Cに対しては0.8%以内に抑えることが出来た。その1例として、図2に14C/12C比測定における再現性の実測値を示す。


図2 Reproducibility test obtained by repeated measurements on three standard samples. The dotted lines indicate the weighted mean values with a standard error of 1σ. The error bars show only counting statistical errors. The weighted mean values of the three samples agree well with each other to within ±0.8 %. (原論文3より引用。 Reproduced from Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., vol.B52, 254 (1990), K.Kobayashi, M.Imamura, H.Nagai, K.Yoshida, H.Ohashi, H.Yoshikawa, H.Yamashita: Static operation of an AMS system using the beam monitor method, Figure 2 (Data source 3, pp.257), Copyright (1990), with permission from Elsevierb Science.)

 1994年になると、このセンターでは静電加速器を始め施設を一新した。すなわち、加速器は5MVのタンデムペレトロンとなり、イオン源はガス状試料用の電荷交換型RFイオン源と固体試料用のCsスパッタイオン源の2台となった。Csスパッタ負イオン源は、C-イオンで最大150μAとこれまでの約100倍と強度が増大した。またイオン源内に、40個の固体試料が取り付け可能となった。一方、ビームモニターとして負イオンおよび正イオン用の多重FCシステムをそれぞれ備え、完全なコンピュータ制御で、独自開発の内部ビーム方式だけでなく、伝統的な高速質量走査方式でも切り換えて測定が行えるようになっている。現在までに、10Be, 14C, 26Al, 36Cl, 41Ca, 129IのAMS分析が行える。

コメント    :
 内部ビームモニター方式は,被測定同位体の負イオンと同質量の分子負イオンが必要であるから,今のところこの方式で測定できる核種は限られるが,モニター用ビームによって主ビームの調整や制御が容易であり,かつ高精度の測定が可能であることから,伝統的な質量走査方式と併用されるものと思われる。

原論文1 Data source 1:
Tandem Accelerator Mass Spectrometry of 10Be/9Be with Internal Beam Monitor Method
M.Imamura*), Y.Hashimoto*), K.Yoshida*), I.Yamane*), H.Yamashita*), T.Inoue*) and S.Tanaka*); H.Nagai2*) and M.Honda2*); K.Kobayashi3*); N.Takaoka4*) and Y.Ohba4*)
*)Institute for Nuclear Study, University of Tokyo, Tokyo. Department of Physics, University of Tokyo, Tokyo. Department of Chemistry, University of Tokyo, Tokyo. Research Center for Nuclear Science and Technology, University of Tokyo, Tokyo; 2*) Department of Chemistry, Nihon University, Setagaya, Tokyo; 3*) Department of Physics, University of Kyushu, Hakozaki, Fukuoka; 4*) Department of Earth Sciences, Yamagata University, Yamagata, Japan.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 5, p. 211-216 (1984)

原論文2 Data source 2:
14C Dating of Archaeological Samples by AMS of Tokyo University
K.Kobayashi, K.Yoshida, M.Imamura, H.Nagai, H.Yoshikawa, H.Yamashita, S.Okizaki and M.Honda
Research Center for Nuclear Science and Technology, University of Tokyo, Bunkyo-ku, Tokyo 113. Faculty of Science, University of Tokyo, Bunkyo-ku, Tokyo 113. Institute for Nuclear Study, University of Tokyo, Tanashi, Tokyo 188. College of Humanities and Sciences, Nihon University, Setagaya-ku, Tokyo 156. Faculty of Science, Tokyo Metropolitan University, Meguro-ku, Tokyo 152, Japan.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 29, p. 173-178 (1987)

原論文3 Data source 3:
Static operation of an AMS system using the beam monitor method
K.Kobayashi, M.Imamura, H.Nagai, K.Yoshida, H.Ohashi, H.Yoshikawa and H.Yamashita
Research Center for Nuclear Science and Technology, University of Tokyo, Bunkyo-ku, Tokyo 113. Institute for Nuclear Study, University of Tokyo, Tanashi, Tokyo 188. College of Humanities and Sciences, Department of Chemistry, Nihon University, Setagaya-ku, Tokyo 156. Department of Chemistry, University of Tokyo, Bunkyo-ku, Tokyo 113. Institute for Cosmic Ray Research, University of Tokyo, Tanashi, Tokyo 188. Laboratory for Radiopharmaceutical Chemistry, Kyoritsu College of Pharmacy, Minato-ku, Tokyo 105, Japan. Department of Physics, University of Tokyo, Bunkyo-ku,Tokyo 113, Japan.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 52, p. 254-258 (1990)

原論文4 Data source 4:
AMS system at the University of Tokyo
K.Kobayashi, S.Hatori and C.Nakano
Research Center for Nuclear Science and Technology, the University of Tokyo, Bunkyo-ku, Yayoi 2-11-16, Tokyo 113, Japan
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 92, p. 31-34 (1994)

参考資料1 Reference 1:
4.3 加速器質量分析 
今村 峯雄(日本化学会編)
東京大学原子核研究所
第4版 実験化学講座14 「核・放射線」、丸善、(平成4年)

キーワード:加速器質量分析法,内部ビームモニター方式,タンデム加速器,分子イオン,多重ファラディカップシステム,同位体存在比
accelerator mass spectrometry (AMS), internal beam monitor method, tandem accelerator, molecular ion, multiple Faraday cup system, isotopic abundance
分類コード:040101, 040405

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