マイクロビーム加速器質量分析の地質鉱物学への応用

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作成： 1999/12/10 栗原　正義データ番号　　　：040201 マイクロビーム加速器質量分析の地質鉱物学への応用目的　　　　　　：加速器質量分析による地質学的並びに鉱物学的応用放射線の種別　　：軽イオン放射線源　　　　：3MV Tandetron, HICONEXイオン源Cビーム、Csビーム( < 10-15Kev) 利用施設名　　　：AUSTRALIS system(AMS for Ultra Sensitive TRAce eLement Studies), Heavy Ion Analytical Facility, CSIRO Exploration and mining 照射条件　　　　：真空応用分野　　　　：考古学、人類学、地球科学、環境科学、文化財科学概要　　　　　　：　ここで紹介する3篇の原論文はオーストラリアにあるCSIRO-HIAF研究所のマイクロビームAMSについて述べている。原論文1)は1990年5月に完了したCSIRO AMS施設の第1段階の建設と¹⁴C測定による施設の性能試験の結果について、原論文2)はマイクロビームAMSの地質学的応用であり、この方法、機器の制約、改良点並びに応用の見通しについて、原論文3)は鉱物学的応用であり、CSIROで開発したAUSTRALISとその応用について述べている。詳細説明　　　　：　原論文1)は、CSIRO AMS施設による放射性炭素の測定結果について述べている。HIAF研究所の3MV TandetronをベースとしたCSIRO AMSは1990年に運転を開始し、¹⁴C測定を2-4%精度で行った(その後、1%精度まで向上している)。このAMS体系の入射装置は、他の実験用の陽子入射系などから分離していて、種々の実験の運転モードに30-40分で切り替えが可能である。　Csスパッター型の負イオン源(HICONEX 834)は、黒鉛化した試料から2-4μAのC^-ビームをつくる。試料中に存在する極微量同位元素(¹⁴C)の測定は、安定同位元素(¹²C)に対する比(同位体比)を測定することによって行う。安定同位元素の方は,イオン数が多いので、分析用電磁石の後のファラデイカップで電流として測定する。目的の極微量同位元素の方は、粒子識別されたイオンを重イオン検出器で計数する。検出器は電極分割型、窓は2.5μm厚さのマイラー製で、8MeV¹⁴Cビームを3.05MeV程減衰させる。このエネルギー減衰が原子番号の識別に使われる。各同位体の切り替えは、磁場一定の入射電磁石内の真空箱に高電圧を印加できるようにし、それをパルス的に変化させて同じ軌道を通過するイオンの質量を高速で切り替える方式(bouncing method)により行う。体系の最終調整は¹⁴Cの30倍濃縮試料で行う。また、¹³C/¹²C比の測定は、ビーム伝送系で可能性のあるドリフトをモニターするために重要である。試験結果では¹³C/¹²C比は1%以内の精度で測定した。ANU蔗糖と比べた一連の炭素を含む試料の測定結果(表1)では、Alexandria湖から採取した有機物の年代が層位学による結果と一致している。表1　Results of tests and measurements. （原論文1より引用。　Reproduced from Nucl. Instr. Meth. Phys.Res., vol.B92, 35 (1994), S.H.Sie, F.Leaney, R.Gillespie, G.F.Suter, C.G.Ryan: Radiocarbon measurements at the CSIRO AMS facility, Table 1 (Data source 1, pp.37), Copyright (1994), with permission from Elsevier Science.） ------------------------------------------------------- Sample Description pmC^a ΔpmC^b pmC^c n^d ------------------------------------------------------- CSC-O Oxalic-Ⅰ 92 -122 5% 105(6) 4 CSC-28 Shell 63.6- 66.6 5% 65.8(2.2) 2 CSC-29 Shell 99.9-119 5% 112(11) 3 CSC-40 Shell 108.4-110.8 3% 112.1(4.8) 2 CSC-24 Shell 81.8-110.2 4% 102(16) 4 CSC-27 Shell 133.5-172.0 3% 153(18) 4 CSC-B Organic C 60.8- 69.9 3% 72(12) 2 CSC-33 Organic C 40.4- 59.9 5% 48(7) 5 CSC-20 Organic C 8% 41(3) 1 ANG12 Marble 1.5- 1.8 25% 1.6(0.7) 2 GT019 Fossil CH₄ 0.3(0.7) 1 Blank (empty) <0.1 ------------------------------------------------------- ^a Range of values from(¹⁴C/¹²C)/(¹⁴C/¹²C)ANU sucrose measurements corrected for δ₁₃ and expressed as percent modern carbon(pmC) ^b Typical relative error of individual measurements. ^c Weighted average. ^d Number of repeat analyses. 　原論文2)は、新しい地質学的研究へのマイクロビームAMSの応用に関する報告であり、ここではCSIROで開発したAUSTRALIS体系(AMS for Ultra Sensitive TRAce eLement and Isotopic Studies)について述べている。マイクロビームAMSの適用性を確認するために¹⁴Cを利用した。2MV運転TandetronベースのAMSでは、～10^-¹²濃度の¹⁴Cを含む試料について、入射C^-ビーム1μA当たり～2カウント/秒の¹⁴C³⁺を得た。1%の統計精度を得るには少なくとも10⁴カウントが必要である。そのためのCの必要最小量は、イオン化効率を黒鉛と同じく8%であると仮定すると、～10^-⁶molである、即ち～5×10^-⁶μm³の体積に相当する。　エネルギー分布の最良の制御は電磁石分析計の前にに静電分析計の挿入によって達成する。高エネルギー端では、アクチニド迄の重元素分析が必要とされ、電磁石の大きさが決められた。マイクロビーム系の設計は、プログラムSIMION(参考資料参照)を使って行い、20μm分解能の場合の最大ビーム強度～4μAを目標とした。微量試料の分析には、ビーム位置を正確に決められなければならない。そのため、試料をコンピュータ制御の3軸マイクロステージに載せ、150倍以上の倍率で観測できるようにした。質量分析したCsビームは、特にアルカリ族元素を分析する時試料汚染を最小にするので、有用である。さらに、最良の質量分解能とエネルギー分解能を得る為、入射装置に低収差のビーム伝送系を考える。表2にはAUSTRALISの主要な仕様を示す。AUSTRALISのイオン入射系と高エネルギー分析系の平面図も示されている。応用面では、超微量元素分析と同位体測定が挙げられており、表3は地質学的応用の要約を示している。表2　Design specifications of “AUSTRALIS”. （原論文2より引用。　Reprinted from Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., vol.B123, 112 (1997), S.H.Sie, T.R.Niklaus, G.F.Suter; Microbeam AMS: Prospects of new geological applications, Table 1 (Data source 2, pp.116), Copyright (1997), with permission from Elsevier Science.） -------------------------------------------------------------- Mass analysed Cs microbeam Spatial resolution＜30μm; ultimately＜1μm Cs beam intensity＞1μA at 30μm; 10nA at 1μm Sample viewing with＞×100 magnification; 1μm pixel Low aberration low energy beam transport Spherical electrostatic analyzer(45°)E/ΔE＞600 and magnetic analysis M/ΔM＞600 at low energy side High energy analyzing magnet: beam product≧140, M/ΔM＞1500 Spherical electrostatic analyzer at high energy side -------------------------------------------------------------- 表3　Geological tools from AUSTRALIS. （原論文2より引用。　Reprinted from Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., vol.B123, 112 (1997), S.H.Sie, T.R.Niklaus, G.F.Suteret; Microbeam AMS:Prospects of new geological applications, Table 2 (Data source 2, pp.120), Copyright (1997), with permission from Elsevier Science.） ------------------------------------------------------ Sulfides Os isotopes as tracer: crustal/mantle reservoirs PGE fractionation pattern as tracer Pb isotopes as tracer Re-Os dating of sulfide assemblages Trace element partitioning between sulfide/silicates Trace element zoning Micas: Rb-Sr dating, Sr isotopes Hydrous minerals: U-Pb dating ------------------------------------------------------ 　原論文3)は、CSIRO HAIF研究所におけるAMSについて、鉱物学的応用における超微量元素及び同位体比のその場測定を可能にするために改良した経過について述べている。現在の体系の内、改良するHICONEX 834イオン源は新イオン源に置き換え、又新高エネルギー分析系が加わる。新イオン源は、Cs内の不純物による試料汚染を最小にするために、質量分析をしたCsのマイクロビームを特徴としている。Csビームは2次イオンの収率で1μA程度の強度をもち、直径30μm程度である。マイクロビーム生成のために、Cs系に対する電磁石分析計は低い収差係数をもつように設計する。検出系は、電荷状態6⁺に対して2.5MV端末電圧でアクチニド迄の元素が分析できるように改良する。マイクロビーム生成の主要な問題はイオン源の明るさとエミツタンスである。　多くの地質学的試料の場合、Feより軽い微量元素に対して、PIXEの検出限界は、> 100ppmであり、あまり良くない。Feがいたるところに存在することとエネルギー分散型分光計(Si(Li)検出器)を使用することによる制約のためである。多くの軽元素は地球化学的マーカーとして重要であるが、AMSによればこれらの軽元素のsub-ppmレベルのその場検出が可能となる。重元素に関しても、同じようなことが言える。また同位体研究では、AUSTRLISは試料の量が非常に少ない場合の地質年代測定又はトレーサーに応用できる。可能性のある有用な応用には、Pb, U/Pb, ⁸⁷Rb/⁸⁷Sr, ¹⁸⁷Re/¹⁸⁷Os等が含まれる。コメント　　　　：　日本物理学会誌, Vol. 53, No. 12 (1998) pp. 903-910に「加速器質量分析法－考古学から宇宙科学まで－（東大　小林紘一氏）」が掲載された。表題が示す通り、加速器質量分析法(AMS)の応用分野は広い。試料は少量でよく、その中の極微量の放射性同位体の分析が可能という利点を生かして、益々の進展を願うと同時に、測定精度の向上を期待したい。原論文１ Data source 1： Radiocarbon measurements at the CSIRO AMS facility S.H.Sie^a⁾, F.Leaney^b⁾, R.Gillespie^c⁾, G.F.Suter^a⁾ and C.G.Ryan^a⁾ a) Heavy Ion Analytical Facility, CSIRO Division of Exploration and Mining, P.O.Box 136, North Ryde, N.S.W. 2113, Australia; b) CSIRO Division of Water Resources, Private Bag 2, Glen Osmond, S.A. 5064, Australia; c) Research School of Pacific Studies, ANU, P.O.Box 4, Canberra, A.C.T. 2601, Australia Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 92 (1994) 35-38 原論文２ Data source 2： Microbeam AMS: prospects of new geological applications S.H.Sie, T.R.Niklaus, G.F.Suter Heavy Ion Analytical Facility, CSIRO Exploration and Mining, P.O.Box 136, North Ryde, NSW 2113, Australia Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 123 (1997) 112-121 原論文３ Data source 3： A microbeam AMS system for mineralogical applications S.H.Sie and C.F.Suter Heavy Ion Analitical Facility, CSIRO Division of Exploration and Mining, P.O.Box 136, North Ryde, N.S.W. 2113, Australia Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 92 (1994) 221-226 参考資料１ Reference 1： AUSTRALIS Microbeam Ion Source S.H.Sie, T.R.Niklaus and G.F.Suter Heavy Ion Analytical Facility, CSIRO Exploration and Mining, P.O.Box 136, North Ryde, NSW 2113, Australia Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, B 123 (1997) 558. キーワード：マイクロビーム加速器質量分析、CSIRO HAIF、放射性炭素測定、地質学的応用、鉱物学的応用、AUSTRALIS A microbeam AMS system, Heavy Ion Analytical Facility CSIRO, Radiocarbon measurement, Geological application, Mineralogical application, AMS for Ultra Sensitive Trace eLement and Isotopic Studies (AUSTRALIS) 分類コード：040101, 040102, 040405
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