作成： 2000/01/30 大浦 泰嗣
データ番号 ：040195
冷中性子即発γ線分析法の開発研究
目的 ：即発γ線を利用する放射化分析法の開発とその応用
放射線の種別 ：中性子,ガンマ線
放射線源 ：原子炉
フルエンス（率）：108/(cm2・s)
利用施設名 ：米国NIST NSBR, 米国テキサス大学 TRIGA, 日本原子力研究所JRR-3M
照射条件 ：He中
応用分野 ：地球科学, 環境科学, 材料科学, 品質管理
概要 ：
冷中性子の輸送技術の発展に伴い, 冷中性子ビームを用いる即発γ線分析(PGA)法が可能となった. すでに, 我が国や米国など世界各地で様々な工夫を凝らしたPGA装置が新設されている. 冷中性子をプローブとすることによって, バックグラウンドが高く低感度であるというこれまでのPGA法の欠点が克服され, 他の分析法で定量の難しいホウ素や水素も含めた多元素分析法として利用されている.
詳細説明 ：
即発γ線分析(PGA)は, 中性子捕獲反応により生成した放射性核種を利用する通常の中性子放射化分析(NAA)法とは異なり, 中性子を捕獲直後に放出される即発γ線を利用する. そのため, γ線測定に適当な放射性核種を生成しない元素, 特にH, Bなど軽元素の分析が可能である. しかし, これまでは低感度, 高バックグラウンドのため検出限界が高く実用的な分析法ではなかった. 近年, 冷中性子を原子炉外へ輸送する技術が発展し, 熱外中性子や速中性子, γ線を含まない良質な冷中性子ビームを得ることが可能となった. この冷中性子ビームをPGAに利用すると従来の欠点を克服することが明かとなり, 世界各地でPGA装置が開発・設置され, 一躍実用的な分析法となった.
米国NISTの研究炉NSBRでは, 1990年にCold Neutron Research Facilityが建設され, ここにPGA装置が新設された. 約20Kの液体水素で冷却された中性子は直径20mmのビームとして供給される. 中性子束は1.5×108n cm-2s-1である. 四フッ化エチレン六フッ化プロピレン樹脂(FEP)製袋に密封した試料を, Al製ホルダーにテフロン製糸で宙吊りにし, 照射を行う. 即発γ線の測定はBGO検出器と組み合わせたGe半導体検出器を用い, コンプトンサプレッションモードで行う. 測定時のバックグラウンドの原因として, 鉛と鉄の遮蔽体からの即発γ線や水素, ホウ素からの即発γ線がある. 検出感度を向上するにはバックグラウンドを極力抑えることが重要であるため, 検出器周辺は水素, ホウ素が含まれていない6LiF/Poly(6LiFを含有したポリマー)で覆われている. この装置により, HとBの検出限界はそれぞれ3ならびに0.02μg/gに達する.
米国テキサス大学TRIGA型研究炉では, 30Kまで冷却した1,3,5-トリメチルベンゼンを減速材とした冷中性子源が設置された. ここから中性子ガイドにより導かれた冷中性子は, ガイド末端に取りつけられたレンズ(NiC-Tiを被覆したSi板)により収束される. このレンズにより中性子束は最大4.4倍となった. 試料は, AlとFEPでできた試料箱内におかれ, 箱内は空気の中性子捕獲によるバックグラウンドを減少させるためHeガスで置換される. 測定は, 試料から26.5cmの距離に置かれたGe半導体検出器で行われ, 遮蔽は6LiF/Polyで内張りされている.
日本原子力研究所(JAERI)では, 研究炉JRR-3の改造の際に液体水素による冷中性子源を設置し, 冷中性子と熱中性子を原子炉外へ導く中性子ガイドが新設され, その他の実験装置とともにPGA装置が開発された. この装置は, 特にγ線バックグラウンドの低減化に対する対策がよく施されている. 6LiF, テフロン, Pbなどの遮蔽材をうまく組み合わせ, 試料箱内はHeガスで置換し, BGO検出器で取り囲んだGe半導体検出器によりコンプトンサプレッションモードで測定することにより, 他の研究機関のPGA装置に比べてバックグラウウンドを1/100以下に抑えることに成功した. ビームサイズは20×20mm2で1.1×108n cm-2s-1の中性子束である. 本装置での検出限界を表1にまとめた.
表1 冷中性子を利用したときの各元素の検出限界
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元素 検出限界
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B, Sm, Gd, Cd 1 - 10 ng
Hg, Dy, Eu, Er, Nd, In, Hf, Cl, Sc, Ti, Co, H 0.05 - 1 μg
Pb, F, C, Bi 0.2 - 2 mg
その他 1 - 100μg
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FEPフィルムを照射したときのスペクトルの統計誤差の3倍として算出
JAERIのPGA装置を用いた実際の分析例を紹介する. 試料は直径13mmで加圧成型または粉末のままFEPフィルム中に密封され照射された. PGAによる分析が特に適している元素はBである. 岩石標準試料と環境標準試料中のBの測定が行われた. Bに由来するピークはドップラー効果により非常に幅広く20-30keVの幅に達する. そのため, 他の元素のγ線が重なり, 定量の妨害となる. これらの補正の検討が詳細に行われた. 得られた定量値はほとんどの試料で他の分析方法による定量値と一致し, 定量限界は10-260ng/gであった. また, 有毒元素であるCdとHgもPGA法で高感度な元素である. 米粉標準試料中のCdと人毛髪標準試料中のHgが測定された. Cd, Hgとも定量値は保証値と一致し, 定量限界は0.2μg/gと1.6μg/gであった. Cdの検出限界は非洗米の許容値以下であり, PGA法はこれら有毒元素の非破壊モニタリング法として最適である. PGA法は多元素同時分析が可能であり, これらの元素以外も定量可能である. 岩石標準試料ではH, B, Na, Al, Si, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Sm, Gdが, 堆積物標準試料ではH, B, Na, Al, Si, S, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe, Cd, Sm, Gdが, 自動車排ガス標準試料ではH, B, C, N, Na, Al, Si, S, Cl, K, Ca, Ti, Fe, Cdが, 石炭標準試料ではH, B, C, Al, Si, S, Cl, K, Ca, Ti, Fe, Sm, Gdが定量された. また, 同位体分析も原理的に可能であり, 同位体希釈法によるNiの分析が試みられた.
これらの定量はすべて濃度既知の比較標準試料との比較法で行われているが, 最近, NAA法で利用されているk0法(比較標準試料を必要としない絶対法)のPGA法への導入が始められている.
コメント ：
PGA法は通常の中性子放射化分析(NAA)法と相補的な関係があり, NAA法で分析が困難な, 特にH, Bなど軽元素の分析を得意とする多元素同時分析法である. 必ずしもNAA法のように多くの極微量成分が定量可能なわけではないが, 逆に主成分元素はほとんど定量可能である. 中性子照射による誘導放射能もほとんど無視できるので, 照射後, 試料の再利用が可能である.
JAERIのPGA装置は世界的に最も優れた装置の一つであり, 粉末試料だけではなく, ある程度の大きいサイズの試料をそのまま照射することできる. 将来, 中性子レンズが導入されれば, 局所分析も可能となる. このように、PGA法ではNAA法をはじめ他の分析法では定量の難しい元素の濃度や分布に関する情報を得ることができるようになることが期待される。
原論文１ Data source 1：
Neutron Captue Prompt Gamma-Ray Activation Analysis at the NIST Cold Neutron Research Facility
R.M.Lindstrom, R.Zeisler, D.H.Vincent, R.R.Greenberg, C.A.Stone, E.A.Mackey, D.L.Anderson, D.D.Clark
National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD 20899, USA
Food and Drug Administration, Washington, DC 20204, USA
Cornell University, Ithaca, NY 14853, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.167, 121-126 (1993)
原論文２ Data source 2：
Cold Neutron Prompt Gamma Activation Analysis at NIST: A Progress Report
R.L.Paul, R.M.Lindstrom, D.H.Vincent
National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD 20899, USA
The University of Michigan, Ann Arbor, Michigan 48109, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.80, 263-269 (1994)
原論文３ Data source 3：
Cold Neutron Prompt Gamma-ray Activation Analysis at NIST - Recent Developments
R.L.Paul, R.M.Lindstrom, A.E.Heald
National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD 20899, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 215, 63-68 (1997)
原論文４ Data source 4：
Prompt Gamma Activation Analysis with the Texas Cold Neutron Source
K.Unlu, C.Rios-Martinez, B.W.Wehring
Neclear Engineering Teaching Laboratory, The University of Texas at Austin, Austin, Texas 78712, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.193, 145-154 (1995)
原論文５ Data source 5：
Performance of the University of Texas Cold-Neutron Prompt Gamma Activation Analysis Facility
C.Rios-Martinez, K.Unlu, B.W.Wehring
Centro Regional de Estudios Nucleares, Universidad Autonoma de Zacatecas, Cipres #10, Zacatecas, Zac 98068, Mexico
Neclear Engineering Teaching Laboratory, The University of Texas at Austin, Austin, Texas 78712, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.234, 119-123 (1998)
原論文６ Data source 6：
The Characteristics of the Prompt Gamma-ray Analyzing System at the Neutron Beam Guides of JRR-3M
C.Yonezawa, A.Khalik H.Wood, M.Hoshi, Y.Ito, E.Tachikawa
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki 319-1195, Japan
Research Center for Nuclear Science and Technology, The University of Tokyo, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki 319-1195, Japan
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A329, 207-216 (1993)
原論文７ Data source 7：
Prompt Gamma-ray Analysis Using Cold and Thermal Guided Neutron Beams
C.Yonezawa, M.Magara, H.Sawahata, M.Hoshi, Y.Ito, E.Tachikawa
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki 319-1195, Japan
Research Center for Nuclear Science and Technology, The University of Tokyo, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki 319-1195, Japan
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.193, 171-178 (1995)
原論文８ Data source 8：
Prompt γ-Ray Analysis of Boron with Cold and Thermal Neutron Guided Beams
C.Yonezawa, A.Khalik, H.Wood
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Ibaraki 319-1195, Japan
Analytical Chemistry, vol. 67, 4466-4470 (1995)
原論文９ Data source 9：
Multi-Element Determination by a Cold Neutron-Induced Prompt Gamma-Ray Analysis
C.Yonezawa
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Ibaraki 319-1195, Japan
Analytical Sciences, vol. 12, 605-613 (1996)
参考資料１ Reference 1：
Prompt-gamma Activation Analysis Using the k0 Approach
G.L.Molnar, Zs. Revay, R.L.Paul, R.M.Lindstrom
Institute of Isotopes, P.O.Box 77, Budapest, H-1525, Hungary
National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD 20899, USA
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol.234, 21-26 (1998)
キーワード：原子炉, 冷中性子, 即発γ線, 軽元素
nuclear reactor, cold neutron, prompt gamma-ray, light element
分類コード：040404