X線回折顕微法による格子欠陥分布解析

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作成： 1998/10/07 富満　廣データ番号　　　：040158 X線回折顕微法による格子欠陥分布解析目的　　　　　　：X線回折トポグラフィ等による結晶性試料中の格子欠陥の研究放射線の種別　　：エックス線,陽子,重イオン放射線源　　　　：バンデグラーフ加速器(2MV)、タンデム加速器(20MV) フルエンス（率）：0.5x10¹⁴ ions/cm²、0.1-5x10¹⁴ ions/cm² 利用施設名　　　：日本原子力研究所東海研究所 2MVバンデグラーフ加速器、日本原子力研究所東海研究所タンデム加速器照射条件　　　　：室温、液体窒素温度応用分野　　　　：結晶成長、格子欠陥研究、照射損傷の研究概要　　　　　　：　X線回折顕微法は、試料の内部を容易に観察でき、結晶方位のズレ、厚さの変化、微小欠陥の周辺の格子歪みの検出等が可能である。Cz法Si、気相蒸着SiC膜、MLEK法InP 、Si tetracrystalのas-grown 状態での微小欠陥、転位の観察、双晶界と空孔や格子間原子との相互作用の観察や、加速器からの種々のイオンで照射したイオン結晶やSi単結晶の照射欠陥に関する観察例等、これまでにも多くの分野で利用されている。詳細説明　　　　：　X線回折顕微法又はX線回折トポグラフィ(XDT)は、結晶性試料の内部も容易に観察できる方法として、特に近年半導体材料の製法の発展に伴い非常に普及しており、またその像の解釈に関わる回折理論も発展している。XDTは、X線の試料結晶による回折波を撮像系(X線フィルム、原子核乾板、TV系)に記録するもので、試料内部の構造や欠陥の性質を詳細に観察することが可能である。試料結晶と撮像系とを同時に走査して、広い範囲を観察できる(トラバース法)。　一方、幅の狭い入射波で、試料も撮像系も固定して得られる像は、特に微細な観察等に用いる(セクション法)。XDTの空間分解能は、主に撮像系で規定される(原子核乾板で数μm)。得られる情報は、結晶方位の部分的なズレの同定(双晶や、相の違い)、対象の厚さの変化の検出(等厚干渉縞や積層欠陥の性質等)や、微小欠陥の周辺の格子歪みの検出(転位線の分布や転位線のバーガース・ベクトル(b)の決定、析出物や偏析の周囲の格子歪み場)等で、これまでにも多くの分野で利用されている。　飯田、杉田等は放射光を利用して、60KeV 相当の短波長X線による高次反射(8～20 0 0)を用いて、dx/x=10^-⁸以下の歪みまで検出できるXDT装置を開発し、チョクラルスキー法で作製した Si 単結晶中の微小欠陥を観察した。その結果ゆっくり成長させた試料では、個々の微小欠陥が観察され、特にセクショントポグラフではよく分離観察され、電顕観察を参照して転位ループの集合体であろうと結論した。　図１に(8 0 0), (12 0 0), (16 0 0), (20 0 0)反射の代表的セクショントポグラフを示す。セクショントポグラフ中の欠陥像の方がトラバーストポグラフ中のそれらよりもはっきり見える。図1　（原論文1より引用。　著者のご承認に基づき、放送文化基金発行研究報告 No.17 (1995) p.45-50 図4 (Data source 1, pp.49)から転載したものです。）　一方、より速く成長させた試料では個々の微小欠陥像は観察されず、成長時の不均一な不純物取り込みによると思われる成長縞を観察した。 M.Danishevskii 等は、気相蒸着した n- 型 SiC の単結晶膜の特性検査を行ない(Raman 散乱を併用)、蒸着層は転位密度10²～10⁵cm²の微細構造を含むことを明らかにした。試料はまたinclusion や転位を含み、それらの欠陥は蒸着基盤(6H-SiC)の不完全構造に起因することを明らかにした。　H.Chung 等は、InP 単結晶を MLEK(magnetically stabilized liquid encapsulated Kyropoulos)法で成長させ、放射光を用いて構造検査した。転位密度は成長の開始時点と終了時点で大きい一方、中間領域では個々の転位がよく分離観察される程に密度が小さいことを明らかにした。　N.I.Pazanov等は、チョクラルスキー法で [1 2 2] 方向に成長させた無転位シリコン(tetracrystal)中の空孔や self-interstitial と双晶境界との相互作用の様子を観察した(腐食法を併用)。空孔型(A'-型)の欠陥が双晶界に非常に多く見受けられる一方、格子間原子型(A-, B-型)の欠陥は双晶界から相当な距離まで存在しないという結果を得た(図2)。図2　Geometry of Si tetracrystal with the [2 1 2] growth axis: side view (a) and transverse section, central part(b). Optical micrograph of preferentially etched heat-treated (1000℃, 24h) slice (c) corresponds to the framed area in (a). Four grains, second-order twin boundaries {1 2 2}/{1 2 2} and {1 1 4}/{1 1 4} are seen.（原論文4より引用。　Reproduced from J. Crystal Growth, 178 (1997) 459-467, N.I.Puzanov , A.M.Eidenzon: Selective interaction of twin boundaries with vacancies and self-interstitials in dislocation-free Si tetracrystals, Figure 1 (Data source 4, pp.461), Copyright (1997), with permission from Elsevier Science, Oxford, England.）　原研のグループは、LiF や NaF 単結晶を2MVバンデグラーフ加速器からの 0.5MeV 陽子イオンで照射すると(5.5x10¹⁶ ions/cm²)、表面に平行に多数の線状欠陥が発生し、各線状欠陥は長さ方向に垂直な放射状の歪み場を有することを見出した。その後彼らは、完全性の高いシリコン単結晶板をタンデム加速器からの 150MeVの Ni や Cl のイオンで照射して(0.5x10¹⁴ ions/cm²)、G.H.Schwuttke 等と同様に、イオンのレンジより深い部分と浅い部分からの反射波が干渉して生ずる特異な干渉縞を観察した。　この現象に関して、東京理科大学のグループは、80-230MeVのNi, Cu, Au等で照射((0.1-5)x10¹⁴ ions/cm²)したシリコン単結晶板を実験室型強力X線源や放射光を用いた精密な三結晶回折法で詳細に観察し、歪んだ結晶に対する動力学的回折理論と照合し(図3)、高速でのイオン打ち込みが結晶表面付近に損傷を与えず深い部分にだけ生じ、その分布はイオン停止位置分布よりは、はじき出し損傷率分布に近いことを明らかにした。図3　Experimental rocking curves measured by the symmetrical (3 3 3) reflections from Si wafers implanted with (a) Ni ions at 160 MeV to 1.6x10¹⁴ ions/cm², (b) Cu ions at 175 MeV to 1.6x10¹⁴ ions/cm² and (c) Au ions at 160 MeV to 8.4x10¹³ ions/cm². The solid lines are the calculated curves using the best fitting strain profiles(see text). （原論文7より引用。　Reproduced from Japanese J. Appl. Phys., Vol.36 (1997) 7296-7301, Figure 2 (Data source 7, pp.7297), with permission from Japanese Journal of Applied Physics.）コメント　　　　：　XDTは、原理的には電子顕微鏡(暗視野法)や中性子回折トポグラフィと同じ原理に基づくもので、これら三者はプローブの特性や空間分解能から、相補的な関係にある。今後の発展方向として、放射光等の超強力X線源とTV撮像系とを組みあわせた in-situ観察、動力学的理論との照合による構造や欠陥のシミュレーション、およびそれらを更に、迅速な計算機処理と組み合わせた動的観察、などが考えられる。原論文１ Data source 1：新しいX線トポグラフ法を用いた半導体デバイス高性能化の研究飯田　敏、杉田吉充富山大学理学部放送文化基金発行研究報告, No.17 (1995) p.45-50 原論文２ Data source 2： Characterization of macrodefects in pure silicon caibide films using X-ray topography and Raman scattering A.F.Danishevskii, A.S.Tregubova and A.A.Lebedev A.F.Ioffe Physicotechnical Insititute, Russian Academy of Science, 194021 St. Petersburg, Russia Semiconductors, vol.31 (10), p.1025-1029 (1997) 原論文３ Data source 3： Characterization of structural defects in MLEK grown InP single Crystals using synchrotron white beam X-ray topography H.Chung, W.Si, M.Dudley, A.Anselmo, D.F.Bliss, A.Maniatty, H.Zhang and V.Prasad State University of New York, Stony Brook, New York 11794, USA. US Air Force Rome Laboratory, Hanscom AFB, Massachusetts 01731, USA. Rensselaer Polytechnic Institute, Troy, New York 12180, USA. J. Crystal Growth, 174 (1997) 230-237 原論文４ Data source 4： Selective interaction of twin boundaries with vacancies and self-interstitials in dislocation-free Si tetracrystals N.I.Puzanov and A.M.Eidenzon Podolsk Chemical-Metallurgical Plant, Podolsk, Moscow Region 142100, Russian Federation J. Crystal Growth, 178 (1997) 459-467 原論文５ Data source 5： X-Ray Topographic Observation of Surface Damages in Ion-Irradiated Ionic-Crystals H.Tomimitsu, K.Ozawa, K.Doi JAERI, Tokai, Ibaraki, Japan J. Phys. Soc. Japan, 38 (1975) 905 原論文６ Data source 6： X-Ray Diffraction Topographic Observation of Si Single Crystals Irradiated with 150Mev Ni(+9) and Cl(+9) Ions H.Tomimitsu JAERI, Tokai, Ibaraki, Japan Japanese Journal of Applied Physics, Vol.22, No.11 (1983) p. L674-L676 原論文７ Data source 7： X-Ray Rocking Curve Study of the Strain Profile Formed by Mev Ion Implantation into (111) Silicon Wafers M.Kuribayashi, K.Takumi, A.Inoue, H.Tanaka, H.Tomita, Yi-Chao Jiang, K.Ishda, K.Aizawa, S.Okayasu, H.Tomimitsu and Y.Kazumata Science University of Tokyo, Noda, Chiba 278, Japan. JAERI, Tokai, Ibaraki 319-11, Japan Japanese Journal of Applied Physics, Vol.36 (1997) p. 7296-7301 参考資料１ Reference 1： X-Ray Diffraction Topography B.K.Tanner Durham University, UK. Pergamon Press, 1976. 参考資料２ Reference 2： X線トポグラフィその場観察鈴木茂雄、河田　洋東京工業大学、高エネルギー物理学研究所日本結晶学会誌、vol.27 (1985), p.128-138. キーワード：X線回折トポグラフィ、シリコン、インジウム燐、イオン結晶、イオン照射、照射損傷、動力学的回折 X-Ray Diffraction Topography, Si, InP, Ionic Crystals, Ion Irradiation, Radiation Damages,Dynamical Diffraction 分類コード：040105, 040504, 040501
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