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作成： 1999/03/03 鳴海 一雅
データ番号 ：040137
斜入射イオン散乱法による表面及び薄膜成長のその場解析
目的 ：表面・界面構造及び薄膜成長のその場観察
放射線の種別 ：陽子,軽イオン,中性粒子
放射線源 ：イオン加速器(エネルギー：keV-MeV)
フルエンス（率）：ビーム電流 1-10pA
利用施設名 ：京都大学放射実験室、島津製作所けいはんな研究所
照射条件 ：超高真空中
応用分野 ：最表面の構造解析、薄膜成長のその場観察、
概要 ：
高速イオンの斜入射散乱は表面の構造、特に表面の凹凸に敏感で、散乱イオンの角度分布にその影響が現れる。この斜入射散乱を利用することにより、結晶表面の構造の評価、エピタキシャル成長中の薄膜のその場観察ができる。
詳細説明 ：
単結晶表面に対して、高速のイオンがほぼ平行に入射すると、イオンは表面原子との微小角散乱を繰り返し、ちょうど結晶中を透過するチャネリングイオンと同様に、個々の原子と近接衝突することなく結晶表面で反射される。この現象は、あたかも光が鏡で反射されるように、イオンが表面に対する入射角の2倍の散乱角方向に反射されるため、鏡面反射と呼ばれる。鏡面反射イオンは、結晶内に入ることなく、表面原子とのみ相互作用するため、表面の構造、特に表面ステップのような凹凸に敏感で、その影響が散乱イオンの散乱角分布やエネルギースペクトルに現れる。
欠陥のない理想的な表面において、鏡面反射イオンの散乱角分布は入射角の2倍の散乱角をピークとしたガウス分布状になる。それに対して、表面に欠陥、例えば表面ステップが存在する場合、斜入射イオンはステップから結晶中に入り込んだり、ステップ・エッジでの散乱により、鏡面反射方向からずれて散乱されるため、散乱イオンの収量が落ち、角度分布が広くなる。
図1にコンピューター・シミュレーションで求めた、ステップ密度の違いによる鏡面反射イオンの散乱角分布の変化を示す。
図1 Angular distributions of He ions scattered in the plane containing the direction of incident ions and the normal to the (001) surface. The window for accepting the scattered ions has width, Δθ = ±0.25 mrad and Δφ = ±1.0 mrad, and the number of the incident He+ ions was 5000. The glancing and azimuthal angles of the incident 0.7 MeV He+ ions are -4 mrad and 100 mrad respectively. The mean step separation Ds are (a) ∞, (b) 1000a0, (c) 500a0, (d) 250a0 and (e) 50a0. （原論文1より引用。 Reproduced from Surface Science, vol.204 (1988) 213-222, M.Mannami, Y.Fujii, K.Kimura: A New Method to Detect Surface Steps by Speculary Reflected Fast Ions, Figure 4 (Data source 1, pp.219), Copyright (1988), with permission from Elsevier Science.）
これは0.7 MeVのHe+をSnTe(001) 表面に入射角4 mradで入射した場合で、Dsは平均ステップ間隔、a0はSnTeの格子定数の半分(0.314 nm)である。この結果からわかるように、鏡面反射イオンの散乱角分布を観測することにより、表面ステップの情報を得ることができる。
鏡面反射イオンを用いた結晶表面の観察は、薄膜成長過程の評価にも応用できる。図2に、分子線エピタキシー法により、ホモエピタキシャル成長させている時のGaAs(001)表面で鏡面反射した3 keV Heイオンの散乱収量の時間変化を示す。
図2 Intensity oscillations of the scattered ions at glancing angle incidence of 3 keV He0 on the (001) surface of GaAs during the MBE growth. （原論文4より引用。 日本 MRS (The Materials Research Society of Japan)及び著者のご承認に基づき、Trans. Mat. Res. Soc. Jpn., 19A (1994) 123-126, Figure 3 (Data source 4, pp.125)から転載したものです。）
横軸はGa原子が供給されている時間で、矢印で示す時刻にGa原子の供給を停止した。薄膜の成長に伴い、散乱イオンの収量が振動しており、Ga原子の供給終了後は振動が止まり、強度が回復している。この強度振動は、GaAs表面の1分子層毎の成長に伴う表面ステップ密度の周期的な変化によるものである。この1分子層毎の成長は、1層が完全に成長を終了する前に次の層の成長が始まるので、成長が進むにつれて表面の粗さが増大し、従って、散乱強度の振動の振幅が徐々に小さくなる。成長が停止した後は、表面の平坦さが回復するため、それに伴い散乱強度が成長前の値に回復している。これと同様のGaAs表面における散乱強度の振動は、反射高速電子回折(RHEED)においても観測されている。
薄膜のヘテロエピタキシャル成長においては、成長初期過程にさまざまな格子欠陥が導入される。SnTe(001)表面上にPbSeをエピタキシャル成長させた場合、界面には不一致転移が形成されることが、電子顕微鏡による観察やチャネリングを用いた実験からわかっている。この薄膜成長において、0.7 MeVのHe+を入射した場合の鏡面反射イオンの収量と散乱角分布の半値幅の膜厚依存を図3に示す。
図3 Comparison of the simulated and experimental peak height and the full width at half maximum of the angular distirbution of the reflected He ions. Effects of terraced surface and the wrinkles due to the square-net of misfit dislocations are considered in the simulation. Energy of incident He+ ions was 0.7 MeV. Experimental data are taken from Figure 6(a). （原論文2より引用。 Reproduced from Radiation Effects and Defects in Solids, 116 (1991) 111-123, Y.Fujii, S.Fujiwara, K.Kimura, M.Mannami: Process of Epitaxial Growth of PbSe on SnTe(001) Studied by Glancing Angle Scattering of MeV He Ions, Figure 8 (Data source 2, pp.121), Copyright (1991), with permission from Gordon and Breach Publisher.）
成長開始後、収量は減少し、膜厚3 nm付近で最小になる。一方、散乱角分布の半値幅は膜厚1 nm程度から増加し、3nm程度で最大になり、10 nm程度までは減少、その後一定値となっている。この結果は、PbSe薄膜の成長過程において膜厚が1 nm以上になったときに、界面に導入される不一致転移によってPbSeの表面にひずみが生じ、その結果、表面が入射角と同程度傾くことによって散乱角分布が変動したことが、イオン軌道のモンテカルロ・シミュレーションによって明らかになった。
コメント ：
当該技術を議論する上でよく比較の対象になるのが、RHEEDによる回折強度の振動を利用した薄膜成長のその場観察である。RHEEDの場合、回折現象を扱うため一般にその結果の解釈が難しく、それに対して斜入射イオン散乱の場合は、軌道を古典的に扱えるため実空間での情報が直接得られ、また、表面第1層の情報のみが得られるので、結果の解釈が比較的簡単である。
なお、詳細説明では触れなかったが、表面構造に関する情報は、鏡面反射イオンのエネルギースペクトルを測定することによっても得られる。散乱角分布から得られる情報と組み合わせることによって、より強力な表面構造解析の手段となることが期待される。
原論文１ Data source 1：
A New Method to Detect Surface Steps by Specularly Reflected Fast Ions
M.Mannami, Y.Fujii and K.Kimura
Department of Engineering Science, Kyoto University, Kyoto 606, Japan.
Surface Science, vol.204 (1988) 213-222
原論文２ Data source 2：
Process of Epitaxial Growth of PbSe on SnTe(001) Studied by Glancing Angle Scattering of MeV He Ions
Y.Fujii, S.Fujiwara, K.Kimura and M.Mannami
Department of Engineering Science, Kyoto University, Kyoto 606, Japan.
Radiation Effects and Defects in Solids, vol.116 (1991) 111-123
原論文３ Data source 3：
Layer-by-layer growth of GaAs studied by glancing angle scattering of fast ions
Y.Fujii, K.Narumi, K.Kimura and M.Mannami, T.Hashimoto, K.Ogawa, F.Ohtani, T.Yoshida and M.Asari
Department of Engineering Science, Kyoto University, Kyoto 606-01, Japan. Keihanna Research Laboratory, Shimadzu Corporation, 3-9 Hikaridai, Seika-Cho, Soraku-Gun, Kyoto 619-02, Japan.
Applied Physics Letters, vol.63 (1993) 2070.
原論文４ Data source 4：
In-Situ Study of Growing Surface by Glancing Angle Scattering of Fast Ions
Y.Fujii, T.Hashimoto, K.Ogawa, K.Narumi, M.Fritz, K.Toba, A.Oda, F.Ohtani, T.Yoshida, M.Asari, K.Kimura and M.Mannami
Department of Engineering Science, Kyoto University, Kyoto 606-01, Japan. Keihanna Research Laboratory, Shimadzu Corporation, 3-9 Hikaridai, Seika-Cho, Soraku-Gun, Kyoto 619-02, Japan. Surface Analysis Research Laboratory, Shimadzu Corporation, 380-01 Horiyamashita, Hadano-city, Kanagawa 259-13, Japan
Trans. Mat. Res. Soc. Jpn., 19A (1994) 123-126
原論文５ Data source 5：
Layer-by-layer growth of PbSe studied by glancing angle scattering of 500-keV protons
Y.Fujii, K.Nakajima, K.Narumi, K.Kimura, M.Mannami
Department of Engineering Science, Kyoto University, Kyoto 606-01, Japan.
Surface Science, vol.318 (1994) L1225.
参考資料１ Reference 1：
Oscillations in the Surface Structure of Sn-Doped GaAs During Growth by MBE
J.J.HARRIS and B.A.JOYCE and P.J.DOBSON
Philips Research Laboratories, Redhill, Surry, England. Department of Physics, Imperial College of Science and Technology, Prince Consort Road, London, England.
Surface Science Letters, vol.103 (1981) L90.
キーワード：斜入射イオン散乱、鏡面反射、表面構造、エピタキシャル成長、表面ステップ
glancing angle scattering of fast ions, specular reflection of fast ions, surface structure, epitaxial growth, surface steps
分類コード：040501, 040502
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