中性子散乱法による凝集体の動的結晶構造解析

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作成： 1997/11/07 濱口　由和データ番号　　　：040111 中性子散乱法による凝集体の動的結晶構造解析目的　　　　　　：凝集体の物性研究放射線の種別　　：中性子放射線源　　　　：研究炉(20MW)　パルス中性子源フルエンス（率）：2x10¹⁴/cm²・s 利用施設名　　　：日本原子力研究所JRR-3M, ラザフォード研究所ISIS, Riso研究所DR3 照射条件　　　　：真空容器中、室温～4K 応用分野　　　　：基礎物性概要　　　　　　：　格子振動やスピン波の分散関係は固体の物性にとって基礎的に重要な情報であるが、中性子非弾性散乱が唯一の測定手段である。試料として単結晶を必要とするが、最近では中性子源の強度の増大や単結晶作製法の進歩により多くの物質で測定が可能になっている。詳細説明　　　　：　原子炉やパルス中性子源で減速された中性子のエネルギーは凝集体の励起状態(格子振動、スピン波)のエネルギーと同程度である。従って熱中性子が凝集体に入射するとこの中にある原子やスピンを励起したり、励起状態から基底状態に遷移させたりする。この際に入射中性子はエネルギーを変化して散乱される。このエネルギー変化を測定すると励起状態の様相を明らかに出来る。赤外線分光やラマン分光でも波長無限大の励起状態の測定は可能であるが、波長に依存した励起エネルギー(分散関係)の測定は中性子散乱でのみ可能である。図1　中性子非弾性散乱測定原理図　(a)定常炉による3軸型分光器　(b)入射パルス中性子を単色化した飛行時間測定装置　(c)散乱パルス中性子を単色化した飛行時間測定装置　(b), (c)の場合には全飛行距離は一定に保たねばならない　図1に測定の方法を示す。原理的には入射と散乱中性子のエネルギーをそれぞれ測定すればよいのであるが、パルス中性子の場合にはエネルギー測定に飛行時間の測定が用いられるため、エネルギー決定のためのモノクロメータは一つでよい。　分散関係の測定には試料として単結晶が用いられる。これにより励起状態の波の波長と結晶格子に対する方向を決める事が出来る。従って、これらを変化させながら中性子のエネルギー変化を測定する事により分散関係が求められる。以前はこれが難点であったが、最近では中性子源の強度の増大と単結晶試料製作法の進歩により、多くの物質で測定が行われる様になってきた。　液体の場合には、分散関係は存在しないが励起エネルギーの波長依存性は求められる。この測定法の例として最近巨大磁気抵抗効果を示す酸化物として注目されているR₁_-_xX_xMnO₃(R=La,Pr,Nd X=Ca,Ba,Sr,Pb)のスピン波分散関係の測定を示す。LaMnO₃はこの物質の基礎になっているPerovskite型酸化物で低温では反強磁性絶縁体である。Laを少量のPbで置換すると或温度で常磁性体から金属強磁性体に転移するが、この転移温度のやや上で巨大磁気抵抗効果が観測される。この現象を微視的な観点から明らかにするためにスピン波分散関係の測定が行われている。図2　The dispersion relations of the spin waves along [100], [110] and [001]. The solid curve corresponds to the fitting with eq. (3) and the dotted curve is for La₀_.₇Sr₀_.₃MnO₃ after Martin et al⁽²⁰⁾. Slight discrepancy between the fitting curve and the data along [001] near (0 0 1.5)(Q～0.45Å^-¹) is due to the ferromagnetic dispersion along [110] from the (110) twinning peak. The inset shows a schematic diagram of (h0l) zone with twinning. The solid and open circles indicate magnetic and nuclear Bragg reflections, respectively. （原論文1より引用。　(社)日本物理学会及び著者のご承認に基づき、J. Phys. Soc. Jpn., Vol.65, 3736 (1996), Figure 2 ( Data source 1, pp.3738), から転載したものです。）　図2はLaMnO₃の8.0K(反強磁性領域)でのスピン波分散関係である。試料のサイズは6φx30 mmでfloating zone法で作製された。測定は日本原子力研究所JRR-3Mに設置されている3軸分光器で行われている。この試料はツイン構造を持っているので3方向の分散関係の測定が可能であった。　図から明らかな様に < 001 > 方向の分散関係は反強磁性の様相を示しているが、他の2方向は強磁性の様相を示している。但しここに示したqは2π/λ(波長の逆数)である。この結果からこの物質は(001)面内は強磁性結合、面間は反強磁性結合であることが明らかになった。図3　Measured spin wave dispersion along all major symmetry directions at 10K. The error bars are smaller than the points except where shown. solid lines show the dispersion relation for a Heisenberg ferromagnet with nearest-neighbor coupling that best fits the data (see text). （原論文3より引用。　Reproduced, with permission of the copyrighter and the authors, from Phys. Rev. Letters, Vol.58, No.14, 1467-1470(1987), C.Broholm et al., Figure 2 (Data source 3, pp.712), Copyright (1987) by American Physical Society.）　これと対比して巨大磁気抵抗効果を示すLa₀_.₇Pb₀_.₃MnO₃の10K(強磁性状態)におけるスピン波分散関係を図3に示す。測定は1.86gの単結晶でフッラクッス法で作製され、ISISに設置されたHETパルス分光器で入射中性子を一定にした方法で行われた。散乱中性子のエネルギーは飛行時間法で求められ、設置した検出器の角度の情報と合わせるとスピン波の波長も求められる。　この分散関係の解析からこの物質は予想に反して最近接Mn原子が強磁性的に結合するHeisenberg Hamiltonianで記述される事が明らかにされた。これはLaMnO₃の異方的な結合と大きく異なっている。また100 meVの大きなエネルギーまで測定出来るのもこの装置の特徴である。　図を示す余地はないが、原論文3)にはURu₂Si₂超伝導体の常伝導状態(4K)における格子振動と磁気励起の様相の測定例が述べられている。コメント　　　　：　中性子非弾性散乱の測定は測定装置や中性子源の進歩により以前よりは手軽になってきたが、それでも労力と時間を要する測定法である。解析に際しては装置の分解能にも十分な検討が必要であり、フォノンとマグノンの区別、分離にも留意せねばならない。しかしながら最近では数μeVのエネルギー分解能を持つ装置も建設されており、分散関係の測定だけでなく、固体内の原子の拡散係数の測定や低エネルギー励起の測定等も可能になってきている。原論文１ Data source 1： Two-Dimensional Planar Ferromagnetic Coupling in LaMnO₃ K.Hirota, N.Kaneko, A.Nishizawa and Y.Endoh Department of Physics, Tohoku University, Sendai 980-77 J. Phys. Soc. Jpn., Vol.65, p.3736 (1996) 原論文２ Data source 2： Spin Waves throughout the Brillouin Zone of a Double-Exchange Ferromagnet T.G.Perring, G.Aeppli, S.M.Hayden, S.A.Carter, J.P.Remeika and S-W Cheong ISIS Facility, Rutherford Appleton Laboratory, Oxon OX11 0QX, United Kingdom, NEC, 4 Independence Way, Princeton, New Jersey 08540, AT & T Bell Laboratories, Murray Hill, New Jersey 07974, H.H.Wills Physics Laboratory, University of Bristol, Bristol BS8 1TL, United Kingdom Phys. Rev. Letters, Vol.77, No.4, p.711-714 (1996) 原論文３ Data source 3： Magnetic Excitations and Ordering in the Heavy-Electron Superconductor URu₂Si₂ C.Broholm, J.K.Kjems, W.J.Buyers, P.Matthews, T.T.M.Palstra, A.A.Menovsky and J.A.Mydosh Risφ National Laboratory, DK-4000 Roskilde, Denmark, Atomic Energy of Canada Limited, Clark River, Ontario, Canada K0JIJ0, Kameringh Onnes Laboratorium, Rijsuniversiteit te Leiden, NL-2300RA Leiden, The Netherlands Phys. Rev. Letters, Vol.58, No.14, p.1467-1470 (1987) キーワード：格子振動、スピン波、中性子散乱、励起状態 Lattice vibration, Spin wave, neutron scattering, Excited state 分類コード：040503
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