メスバウアーCo-57線源の作製－最近の例

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作成： 1997/09/05 野村　貴美、氏平　祐輔データ番号　　　：040092 メスバウアーCo-57線源の作製－最近の例－目的　　　　　　：メスバウアー⁵⁷Co線源の開発とその特性放射線の種別　　：陽子,ガンマ線放射線源　　　　：コンパクトサイクロトロン(ｐ,22MeV,500μA)、⁵⁷Co線源(数10MBqから数100MBq) フルエンス（率）：p(500μAh≒10¹⁹proton), γ(10⁷/cm²・s-10⁸/cm²・s) 利用施設名　　　：Technischen Universitat Munchenコンパクトサイクロトロン照射条件　　　　：水冷、回転ターゲット応用分野　　　　：メスバウアースペクトルの測定、固体物理、化学、金属、材料　概要　　　　　　：　ドイツでは、1982年に散乱実験のためには強力なCiオーダーの⁵⁷Coの線源が必要となり、⁵⁸Ni(p,2p)⁵⁷Co反応で⁵⁷Co線源を効率よく製造した。一方、今まで報告されてきた,Coの電着などの作製条件が異なること、および販売されている線源は高価であることから、電着・アニールによって線源を自作する研究が中国、メキシコにおいて最近おこなわれた。　詳細説明　　　　：　メスバウア-スペクトロメトリ-は、γ線の無反跳核共鳴吸収の現象を利用する、分光法で、さまざまな分野の物質のマイクロ構造の分析に応用される。メスバウア-用線源の製造としてエネルギ-高分解能を維持するために必要な条件は、　　(1)γ線の線幅が自然幅に近いこと。　(2)基底状態の共鳴核の数が少ないこと。　(3)無反跳分率ができるだけ大きいこと。　(4)親核種の崩壊中に生じる中間状態の寿命が親のそれより短いこと。　(5)磁気分裂や四極子分裂のない、共鳴吸収のシングルピ-クを与えること。　(6)混在する非共鳴γ線の放出が少ないこと、である。　　⁵⁷Co線源の製造―――散乱、回折実験には、強力な線源が必要であるため、その開発が行われた。ドイツ、ミュンヘン大学ではコンパクトサイクトロンの22MeVプロトンビ-ムを使用して、⁵⁸Ni(p.2p)⁵⁷Co反応により⁵⁷Co線源を効率よく製造した。この反応にはさらに⁵⁸Ni(p.pn)⁵⁷Ni反応が伴うが、⁵⁷Niは半減期36時間でβ⁺崩壊で⁵⁷Coに変わるため、これによる吸収率は全収率の20%に相当した。これらの反応の収率は、36時間以上で約1.8μCi/μAhであった。500μAhのプロトンビ-ム(～10¹⁹p)で、8日間以内に1Ciの⁵⁷Coを製造することができた。11kWのビ-ム電力で照射するので過熱を防ぐため図1の回転タ-ゲットを用いる。図1　The geometry of the target.（原論文1より引用。　Reproduced from Nucl. Instr. Meth., vol.203(1982) 527-531, Huenges E., Loock J., Morinaga H., Parak F.,: The Development of Strong ⁵⁷Co Mossbauer Sources for Scattering Experiments on ⁵⁷Fe. Figure 1(Data source 1, pp.528), Copyright (1982), with permission from Elsevier Science, Oxford, England. ）　供給電力は、最大50W/mm²が限界であるが,回転することによって220W/mm²まで可能である。バッキング材としての銅には化学分離の時の銅の溶解を防ぐため金を電着し、その上に 89%濃縮⁵⁸Ni、50μmを電着したものをターゲットとして用いた。バッキング材の銅の放射化(⁶⁵Cu(p,n)⁶⁵Znによって半減期244日の⁶⁵Znが生成)を防ぐため⁶³Cuを同母材に電着して用いている。　　化学分離――――　タ-ゲットはホットセルの中で、37%HCl 50ml、60℃で溶解する。(溶解に約10時間要する。)溶液にはNi、Coの他Au、Cu、FeとZnを含む。酸を蒸発後さらに50ml HClを加え、30%過酸化水素2ml を加える。沸騰するとFe²⁺はFe³⁺に酸化されるので、Feと⁵⁷Coの分離には都合がよくなるためである。冷却して陰イオン交換カラム(Dowex1×8)に通す。このイオン交換樹脂を2N NaOHと2NH₃Clで交互に洗浄した後、37%HClで予備洗浄をする。CoのフラクションにはNi、Znが混ざるのでGe(Li)半導体検出器でモニタ-をしながら、数回イオン交換法をおこなう。ただし、放射能のないCuの不純物はその色から判断する。⁵⁶Coと⁵⁸Coの不純物は⁵⁷Co 1Ciあたり1.5mCiであった。⁵⁶Co、⁵⁸Coの半減期は約70日であるから、約1年後に⁵⁷Co(⁵⁷Coの半減期：270d)を使用するとその影響は少なくなる。　　線源の電着―――　キャリ-を含まない⁵⁷CoのRI電着は、一般の電着とは異なるため、Coの電着条件についてステンレス鋼のマトリックス上に電着した数10μCi の低放射能を用いてメキシコのグループにより比較検討がおこなわれた。　　図2に電解溶液のpH依存を示す。図2　Electrodeposition of ⁵⁹Co (curve 1) and ⁵⁷Co (curve 2) as a function of electrolyte pH; current density: 10 mA/ cm2, electrolysis time: 18 hours.（原論文2より引用。　Reproduced from J. Radioanal. Nucl. Chem., Articles, Vol.174, No.2 (1993) 291-298, Gonzalez-Ramirez R., Jimenez-Dominguez H., Solorza-Feria O., Ordonez E., Cabral-Prieto A., Bulbulian S., Figure 2 (Data source 2, pp.294), Copyright (1993), with permission from Elsevier Science, Oxford, England.）　⁵⁹Co(NO₃)₂(2.4×10^-³mg/ml)ではpH9.5以上で電着の最大値を示すが、無担体⁵⁷Coの場合にはpH9.5～10が最適範囲である。⁵⁹Coの電着では電流密度とともに電着収率は増加するが、⁵⁷Coでは電流密度10mA/cm²の電着条件で、時間は少なくとも22時間を要した。　　中国でも線源の自主開発がおこなわれ、Pdマトリックスに⁵⁷Co電着した線源を作製した。電解質の組成および電解条件は,クエン酸アンモニウム(2.5g/100ml), 水酸化ヒドラジン(2.5g/100ml), ⁵⁷CoCl₂-0.1HCl, pH &g 10.5(アンモニアで調整)、体積1.5-3ml,電流密度50mA/cm²,室温である。電流密度　50mA/cm²で、電着時間を3,4　時間と短縮することができた。　コメント　　　　：　1958年にメスバウアー効果が発見され以来、各種のメスバウアー線源の開発が行われ、通常測定に用いる、⁵⁷Co線源は、Rh,PdやCr金属等のマトリックスに熱拡散した、数10mCi(数100MBq)のものが市販されている。プロトンの照射により短寿命核種が生成し、建屋内は高い線量になるため、2日以上のク-リングが必要となる。不純物をできるだけ混入しないように、その後の化学分離はホットセル内でおこなう必要がある。線源の性能は、電着に使用するマトリックス金属とアニール条件に依る。　　なお、1.85GBq以下の市販の密封⁵⁷Co線源では、その半値幅の実測値が自然幅(0.103mm/s)の二倍に近い値(0.22mm/s)が得られている。メスバウア－線源は現在国内では製造されていない。　原論文１ Data source 1： The Development of Strong ⁵⁷Co Mossbauer Sources for Scattering Experiments on ⁵⁷Fe. Huenges.E., Loock J., Morinaga H., and Parak F. Physik Department der Technischen Universitat Munchen, 8046 Garching, Germany Nuclear Instruments and Methods, vol.203, (1982) 527-531 原論文２ Data source 2： Electrodeposition of Cobalt on Stailess Steel Foils. Preparation of ⁵⁷Co Sources for Mossbauer Experiments Gonzalez-Ramirez R., Jimenez-Dominguez H., Solorza-Feria O^*., Ordonez E., Cabral-Prieto A., Bulbulian S. Insti. Nacional de Investigaciones Nucleares, Apartado Postal18-1027, Col. Escandon, Mexico11801, D.F. MEX, *) Depart. de Quimica, CINVESTAV-IPN, Apartado Postal14-740, Col,Zacatenco, Mexico 07000,D.F.MEX J. Radioanal. Nucl. Chem.,　Articles,　Vol.174,　No.2　(1993)　291-298. 原論文３ Data source 3： Preparation of the ⁵⁷Fe/⁵⁷Co[Pd] Mossbauer Source Pannian C., Jinrong C. Institute of Atomic Energy, P.O.Box 275, Bejing China Trans. Am. Nucl. Soc., Vol.56, No. Suppl.1, (1988) 373-378. 原論文４ Data source 4： The Preparation of Single-line Mossbauer Sources of ⁵⁷Co in Metallic Matrices Weicheng Z., Zhongyang W., Aibao S., Dengqui S., Tingsong F., Quifang S., Inst. Morden Physics, Academica Sinica, P.O.Box31, Lanzhou, Gansu, People's Republic of China Appl. Radiat. Isot., Vol.41, No.8. (1990) 783-784. キーワード：メスバウアー線源、コバルト-57、製造、電着、アニーリング Moessbauer sources, Co-57, preparation, electrodeposition, annealing 分類コード：040204, 040206
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