作成： 1997/12/04 小嶋 拓治
データ番号 ：040076
熱ルミネセンス検出器(TLD)を用いた線量測定
目的 ：熱ルミネセンスを利用した放射線検出器
放射線の種別 ：エックス線,ガンマ線,電子
放射線源 ：60Coγ線源、 Linac(4.3、10MV X線、 8、10、12MeV 電子線)、 ベ−タトロン(12、16、20、25MeV 電子線)等
線量（率） ：適用範囲：10-6 - 104Gy
照射条件 ：主として大気中
応用分野 ：放射線防護(保健物理、環境モニタ)、放射線治療、材料の耐放射線性試験
概要 ：
放射線照射を受けた物質が加熱によって発する光を利用する検出器(熱蛍光検出器とも呼ぶ)について、代表的な素子の物理・化学特性及び線量計特性、取り扱い方法、測定に影響を及ぼす因子等を概説する。
詳細説明 ：
放射線照射による励起により蛍光体中に自由電子と正孔が生じ、通常電子は光を発する等により基底状態に戻るが、熱蛍光体では一部の電子が欠陥や不純物等に捕獲され準安定状態が生じる。ここで、昇温すると捕獲されていた電子は熱蛍光を発する等により基底状態に戻る。
実際的な手順としては、熱蛍光体素子を放射線照射後室温から300℃程度まで昇温し、各温度で5-60s保持したときの発光量を温度の関数で記録し(グロー曲線と呼ぶ)、全温度あるいは一定の温度範囲の熱発光量の積分値を求める。この量が吸収線量に比例することを利用した熱ルミネセンス検出器は、被曝管理用の線量計、放射線治療用線量計、放射線環境のモニタなどとして広く用いられている。
現在よく使用されている蛍光体素子について、組成、物理化学的特性、線量計特性等を表1に一覧する(各素子の詳細は原論文1参照)。素子には、焼結粉末、蛍光体の粉末をガラスに封入したもの、耐熱樹脂と混合後成形したものなどがあり、棒状、薄膜状、板状等の形状をもつ。国内外で市販品が入手できる。
表1 Properties of Commercially Available TLD Phosphors.（原論文1より引用。 Reprinted, by permission of John Wiley & Sons, Inc., All Rights Reserved, from Techniques of Radiation Dosimetry (edited by K.Mahesh, D.R.Vij), T.Nakajima, Chapter 6, Thermoluminescence dosimetry, Part A: Principles and methods, Table 3 (Data source 1, pp.175). Coopyright (1985) by Wiley Eastern Limited, New Delhi.）
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Host material BeO Li2B4O7 LiF
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Effective atomic
number 7.1 7.3 8.2
Density(gcm-3) 3.01 2.3 2.64
Melting point(℃) 2530 930 845
Activator Na Cu Mg,Ti Mg,Cu
Main glow peak
temperature(℃) 180 185 195 210
Useful dose range(Gy) 2x10-4〜20 10-4〜-50 10-4〜10 5x10-5〜102
Linear response
range for 60Co(Gy) 2x10-4〜5 10-4〜3 10-4〜6 5x10-5〜10
Minimum dose(Gy) 10-4 5x10-5 10-4 10-5
Type of linearity supralinear supralinear supralinear sublinear
TL sensitivity
ratio to 60Co 1.3 0.9 1.2 1.2
(12 keV) (30 keV) (30 keV) (38 keV)
Fading* 5 % 9 % 5 % negligible
(5 hrs) (2 M) (3-12 M)
Optical fading** 40 % 70 % negligible negligible
(103 lux (650 lux
for 30 min) for 7 hrs)
Tribo-TL very large neglible neglible neglible
TL response to
illumination neglible neglible neglible neglible
Spectral
peak(nm) 310 368 400 350,400
Thermal treatment 450℃, 400℃,1 hr 240℃,
for re-use 10 min 100℃,2 hr 5 min
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Host material Li3PO4 Mg2SiO4 CaSO4 CaF2
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Effective atomic
number 10.6 11.1 15.2 16.3
Density(gcm-3) 2.53 3.21 2.61 3.18
Melting point(℃) 837 1910 monoclinic,1450 1423
Activator Eu Tb Tm Dy Dy
Main glow peak
temperature(℃) 300 200 220 220 200,240
Useful dose range(Gy) 10-4〜104 5x10-6〜20 10-6〜50 10-6〜103 10-6〜102
Linear response
range for 60Co(Gy) 10-4〜103 5x10-6〜2 10-6〜5 10-6〜30 10-7〜10
Minimum dose(Gy) 10-5 10-6 10-6 10-6 10-7
Type of linearity sublinear supralinear supralinear supralinear supralinear
TL sensitivity
ratio to 60Co 2.6 4.6 9.0 12.5 11
(38 keV) (38 keV) (60 keV) (30 keV) (40 keV)
Fading* negligible 3 % 15 % 8 % 13%
(2 M) (2 days ) (6 M) (1 M)
Optical fading** 50 % 25%
(6 cal/cm2 (7800 lux
10min) 17 hrs)
Tribo-TL neglible neglible neglible neglible
TL response to 1.5 mR 3 mR
illumination neglible (200 lux, (Sun light,
10 min ) 1 hr)
Spectral
peak(nm) 450 550,others 452,364 480,570 480,570
Thermal treatment 450℃, 500℃, 380-420℃ 400℃,1 hr 400℃,1 hr
for re-use 5 min 30 min 30sec-6min 100℃,2 hr 100℃,2 hr
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*Difference between initial and residual TL intensities in stored phosphors.
** Light source of wolfram lamp or luminescence lamp.
熱ルミネセンス検出器の一般的な特徴をまとめると以下の通りである。
1)線量測定範囲が10-6-104Gyと広い。
2)109Gy/sec程度の高い線量率まで感度の線量率依存性がない。
3)用途に応じて種々の形状が得られる。また小さい素子(例えば1.2mmφx8mm)による局所的な線量測定も可能である。
4)熱アニール(高温度にしてから冷却する)処理により反復使用が可能である。
実際の使用にあたっては、以下のことに注意すれば、2-3%の精度を得ることができる。
1)素子間の感度のばらつき
同一の製造ロットの素子でも7%程度の感度の個体差(ばらつき)が生じる場合がある。製造時期が異なるとそれ以上の場合も予想される。このことから、例えば5%以内の確かさが要求される治療線量の測定に用いるには、素子毎の感度校正が必要である。
2)未照射素子の熱発光量
熱発光量測定に用いる装置のゼロ調整の誤差をのぞいて、熱アニール後の未照射(新鮮)素子は、10-5Gyレベル相当の熱発光量を示す。反復使用で繰り返しアニール処理を行った場合にはこの値はさらに大きくなる。したがって、高線量照射しアニールした素子は低線量測定に不適となる場合がある。また、BeO等では、素子に与えた落下衝撃・圧力・摩擦等の機械的な刺激によりこの値が大きくなる場合がある。
3)多くの熱ルミネセンス検出器は超直線性(supralinearity)応答を示す。
これは、ある線量以上になると単位吸収線量あたりの応答(発光量)が過応答を示す現象で、これが出現する線量は素子の種類に固有であり、また、放射線の線エネルギー付与(LET)に依存性がある。高線量になると素子の着色や損傷・劣化により線量あたりの発光量が低下することもある。
4)照射後の熱発光量は、グロー曲線の低温部ピークの消失による48時間以内の初期減少(フェーディング)と主ピークの長期にわたるフェーディングがある(表1参照)。
これは、照射後の保存温度、紫外光曝露の履歴にも依存する。
図1 Theoretical photon energy dependence of response curves of different TL phosphors and experimental data from three different types of commomly used TL detectors, CaF2:Dy TLD-200 and LiF TLD-700 3.2x3.2x0.9mm3 chips from Harshaw and 5mmφx0.8mm sintered Li2B4O7:Mn tablets from Riso.（原論文2より引用。 Reproduced from Int. J. Appl. Radiat. Isot., Vol.33, 1035-1050 (1982), P.Christensen, L.Botter-Jensen, B.Majborn: Thermoluminescence dosimetry applied to radiation protection, Figure 2 (Data source 2, pp.1037), Copyright (1982), with permission from Elsevier Science, Oxford, England.）
5)その他の影響因子
よく使用される数種の熱蛍光体について計算及び実測で求められた光子エネルギー依存性を図1に示す。これから、計算及び実測ともに、吸収線量は同じであっても、特に0.3MeV以下の光子エネルギー域では熱発光量が多くなる(感度が上昇する)ことがわかる。この依存性は、放射線種によっても異なる。また、反復使用により、特に高線量照射後では感度上昇やエネルギー依存性の低下などが生じる場合がある。
素子の熱発光量の測定装置には、既に自動測定化されたものが、国内外で市販されている。読み取りの精度を上げるため、特に素子の昇温方法に関する技術として、従来の金属昇温基板に変わり高温の窒素ガスを吹きつける方法や赤外線吸収体基板を用いた赤外光照射による方法などが開発されている。また装置制御・データ処理に関するシステム開発も行われている(装置の写真等を付した詳細な説明は原論文2を参照)。使用にあたっては、光検出器の感度変動や光路の汚れ等により、装置の感度は影響を受けるので、既知の線量を照射した素子等による感度の照合(校正)が必要である。
コメント ：
熱ルミネセンス検出器の使用には非常に長い歴史があり、熱発光機構の基礎的な研究とともに、素子及び読み取り装置の実用化が進んでいる。低線量測定だけでなくCaF2:Mn等は電子部品の耐放射線試験におけるkGyレベルの線量評価にも用いられる。熱発光量測定では超直線性を示すkGy線量域について、熱蛍光体の着色測定を利用する方法もある。例えば、CaF2・LiFの透明な結晶を用いて102-106Gyの線量測定例がある。
原論文１ Data source 1：
Chapter 6 Thermoluminescence dosimetry, Part A: Principles and methods
T.Nakajima
National Institute of Radiological Sciences, Anagawa, Chiba-shi, 260 Japan
'Techniques of Radiation Dosimetry' edited by K.Mahesh and D.R.Vij, published in the Western Hemisphere by Halsted Press, A division of John Wiley & Sons, Inc., New York(copyright 1985, Wiley Eastern Limited, New Delhi)
原論文２ Data source 2：
Thermoluminescence dosimetry applied to radiation protection
P.Christensen, L.Botter-Jensen and B.Majborn
Riso National Laboratory, DK-4000, Roskilde, Denmark
International Journal of Applied Radiation and Isotopes, Vol.33, p.1035-1050 (1982)
原論文３ Data source 3：
CaSO4とBeO熱ルミネセンス線量計素子の特性と線量測定への応用
都丸 禎三
(財)癌研究会癌研究所物理部、東京都豊島区上池袋1-37-1
日本医学放射線学会雑誌、第36巻、第9号、p.808 (40)-825(57) (1976)
キーワード：熱ルミネセンス検出器(線量計)、TLD、線量測定、熱蛍光、グロー曲線、フェーディング、エネルギー依存性
thermoluminescence detector(dosimeter), TLD, dosimetry, theromoluminescence, glow curve, fading, energy dependence
分類コード：030603,030701,040302