作成： 2001/11/1 早味 宏
データ番号 ：010221
ポリマーの照射劣化における線量率効果
目的 ：高分子材料の耐放射線性
放射線の種別 ：ガンマ線
放射線源 ：60Co線源
線量（率） ：1MGy, 1×102、5×102、1×103、5×103Gy/h
利用施設名 ：日本原子力研究所高崎研究所
照射条件 ：空気中、一部窒素中、室温
応用分野 ：電線、ケーブル、電気絶縁材料
概要 ：
電線、ケーブル用の被覆材料として使用されている架橋ポリエチレン(PE)、難燃性エチレンプロピレン(EP)ゴム等の材料について、1×102〜5×103Gy/h（注：1 Gy/h = 100rad/h)の4種の線量率で1MGy照射し、機械的特性、電気的特性等の変化に対する線量率効果を検討。架橋PEは空気中照射において低線量率での方が劣化が大きく、EPゴムでは低線量率の方が機械的特性の低下が少ないなど材料により線量率効果に差が見られた。放射線環境下で使用する材料は線量率依存性を十分に把握した上で選定する必要がある。
詳細説明 ：
原子炉近傍等の放射線環境において、各種の有機絶縁材料が使用されている。これらの材料の耐放射線性に関するデータは多数あるが、何れも103Gy/h前後の線量率を用いたものである。しかし、軽水炉の格納容器内での線量率は最大でも1Gy/h、高速炉で101〜102Gy/hであり、このような低線量率における放射線劣化を把握しておく必要がある。そこで、原子炉用電線、ケーブルの被覆材料の基材として、純架橋PE(酸化防止剤なし)、一般架橋PE(酸化防止剤としてチオビスアルキルフェノールを添加)、EPゴム、クロロプレンゴム(CR)、クロロスルホン化PE(CSM)、塩素化PE(CM)を選び1×102、5×102、1×103、5×103Gy/hの線量率で60Coのγ線を1MGy照射した。機械的特性、電気的特性、ゲル分率、体積膨潤率等の変化を測定し、各材料の放射線劣化に対する線量率依存性を調べた。試料サイズは10×12cm、厚さ1.0mmとし、常温、空気中で照射した。純架橋PEは窒素中での照射も行った。
(1) 純架橋PE、一般架橋PEは窒素中照射においては、線量率が異なっても各特性ともに殆ど変化が見られなかった。ところが、空気中照射では線量率が低くなるほど機械的およびと電気的特性が低下し、ゲル分率が減少して容積膨潤比が増加した。これは、低線量率ほど照射時間が長くなるので、大気中の酸素の影響を多く受け酸化劣化による分子切断が進むためであると解釈した。これに対して、高線量率で照射した場合は、酸化劣化の度合いが低減される。純架橋PEは一般架橋PEに比べて、ゲル分率の低下に明確な違いが見られる。これは一般架橋PEは酸化防止剤で安定化されているため、純架橋PEよりも分子切断が抑制されるためと考えられる。
図1 Effect of dose rate on mechanical and electrical properties of cross-linked polyethylene irradiated with---Reproduced from I. Kuriyama, N. Hayakawa, Y. Nakase, J.Ogura, H. Yagyu, K. Kasai, IEEE Transactions on Electrical Insulation, Vol. EI-14, No.5, 272-277 (1979), Fig. 1 (Data Source 1, p.274), Copyright 1979 IEEE).（原論文1より引用）
(2) EPゴムでは、機械的物性、電気的特性に対する線量率効果は、架橋PE系よりも小さい。引張強さや200%モジュラスにおいても線量率効果は殆ど見られない。これに対して、伸びと容積膨潤比は、線量率が大きくなるにつれて低下した。引張強さに線量率効果が見られないのは、EPゴムでは低線量率で照射した場合にも分子切断と架橋が同時に進行していることを示唆しており、架橋PEにおいて低線量率で照射した場合に分子切断が優先して進行したことと比べて対照的である。
図2 Effect of dose rate on mechanical and electrical properties of ethylene propylene rubber irradiated with---Reproduced from I. Kuriyama, N. Hayakawa, Y. Nakase, J.Ogura, H. Yagyu, K. Kasai, IEEE Transactions on Electrical Insulation, Vol. EI-14, No.5, 272-277 (1979), Fig. 3 (Data Source 1, p.276), Copyright 1979 IEEE).（原論文1より引用）
(3) 1MGy照射したCR、CSM、CMは、CSMの引張強さを除き、いずれも線量の増加とともに引張強さと伸びが低下した。しかし、線量率効果は架橋PEの場合より小さい。CSMでは、5×103Gy/hで照射した試料の引張強さは照射前よりも増加し、照射による伸びの低下は他の2種のポリマーより少なかった。また、体積膨潤率の低下が3種のポリマーともに認められる。
(4) 全般的な傾向として、添加物の多い材料は線量率効果や酸化劣化の度合いが見えにくくなる傾向がある。
以上のように、材料・種類により特性変化に対する線量率効果が異っている。放射線環境下で使用する材料は線量率依存性を十分に把握した上で選定する必要がある。
表1 Mechanical properties of chlorine containing insulation materials unirradiated and irradiated with 100Mrad at ---Reproduced from I. Kuriyama, N. Hayakawa, Y. Nakase, J.Ogura, H. Yagyu, K. Kasai, IEEE Transactions on Electrical Insulation, Vol. EI-14, No.5, 272-277 (1979), Table 2 (Data Source 1, p.275), Copyright 1979 IEEE).（原論文1より引用）
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Tensile Strength (N/mn2) Tensile elongation( ) Volume Swelling ratio
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Original 1×104 5×105 Original 1×104 5×105 Origilnal 1×104 5×105
(rad/hr) (rad/hr) (rad/hr) (rad/hr) (rad/hr) (rad/hr)
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CR 16.6 9.1 10.5 550 250 300 5.2 4.4 4.4
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CSM 22.9 20.0 24.7 420 290 310 5.2 3.4 3.4
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CM I9.1 12.0 15.6 710 250 280 6.6 3.6 4.8
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コメント ：
原子炉等の放射線施設では電線、ケーブル等に各種の高分子材料が使用されている。これらの高分子材料は1〜102Gy/hの線量率の放射線に曝される環境下にあり、本報に記載されている機械的物性、電気的特性に関するデータは、このような条件下での各種高分子材料の耐放射線性等に関するデータベースとして活用できると考えられる。
原論文１ Data source 1：
Effect of dose rate on degradation behavior of insulating polymer materials
I. Kuriyama, N. Hayakawa, Y. Nakase, J.Ogura*, H. Yagyu*, K. Kasai*
Japan Atomic Energy Research Institute, *Hitachi Cable Co. Ltd.
IEEE Transactions on Electrical Insulation, Vol. EI-14, No.5, 272-277 (1979).
原論文２ Data source 2：
ポリマーの照射劣化における線量率効果
栗山 将 、早川直宏、 小椋二郎*、柳生秀樹*
日本原子力研究所、*日立電線
電気学会絶縁材料研究会資料、EIM-76, 66-1〜66-8, (1976)
キーワード：ポリマー、耐放射線性、放射線劣化、γ線、線量率効果、ポリエチレン、EPゴム、電線、ケーブル
polymer, radiation resistance, radiation aging, γ-ray, dose rate effect, polyethylene, ethylene propylene rubber, wire, cable
分類コード：010101, 010105, 0106--