作成： 2000/03/02 内田 滋夫
データ番号 ：160026
分配係数の相互比較実験
目的 ：放射性核種および環境汚染物質の土壌中移動予測パラメータの変動要因解析
研究実施機関名 ：放射線医学総合研究所第4研究グループ
応用分野 ：環境科学,衛生工学,環境化学,生態学,土壌学,地下水工学
概要 ：
分配係数(Kd)は,放射性廃棄物処分施設からの核種漏洩、地層における核種の移行挙動、生態圏における核種の動態解析など、様々な移行挙動モデルにおいて用いられている。安全評価の信頼性を確保するためには、Kdの測定に大きな影響を与える様々な変動要因について、その影響を分別して定量化する必要がある。この目的のため、2種類のKd相互比較実験を実施した。
詳細説明 ：
1 序論
環境中における放射性核種の移行挙動を評価するために様々なモデルが提案されている。これらのモデルには多くのパラメータが用いられているが、その中で安全評価上極めて重要なパラメータの1つが、土壌(固層)と土壌溶液(液層)との間における物質の分配を示す分配係数(Kd)である。このKdは、土壌等における吸着移行に関するパラメータであり、放射性廃棄物処分施設からの核種漏洩、地層における核種の移行挙動、生態圏における核種の動態解析など、様々なモデルにおいて用いられている(原論文1)。
このKd値は、土壌の粒度、接触時間等の物理的要因、電気伝導度(EC)、pH等の化学的要因、実験室、実験者の差異に起因する誤差等の複合的な影響により、同一の試料においても測定値にばらつきが生じることが知られている。安全評価の信頼性を確保するためには、このような変動要因を十分に理解し、測定値に大きな影響を与える様々な変動要因について、その影響を分別して定量化する必要がある。
この目的のため、2 種類のKd相互比較実験を実施した。フェーズIでは、実験条件を詳細に設定した上で複数の機関によるKdの比較測定実験を行い、測定値に与える物理的、化学的要因の影響について検討した。フェーズIIでは、フェーズI実験の知見に基づき、実験室や実験者の差異に起因するKd測定値の変動の大きさについて定量的な評価を行った。
2 .比較実験
2.1 比較実験フェーズ1
表1 比較実験フェーズIの各実験における主な実験条件（原論文2より引用）
-------------------------------------------------------------------------------
実験条件 第1回実験 第2回実験 第3回実験 第4回実験 第5回実験
-------------------------------------------------------------------------------
参加機関 4機関 4機関 4機関 4機関 1機関
-------------------------------------------------------------------------------
核種 60Co,137Cs 60Co,137Cs 60Co,137Cs 60Co,137Cs 60Co,137Cs
85Sr,54Mn (単独) (単独) (単独) (単独)
(混合)
-------------------------------------------------------------------------------
土壌 豊浦砂 豊浦砂 豊浦砂 豊浦砂 黒ボク土
黒ボク土 黒ボク土 黒ボク土 黒ボク土
(配布試料のク
ロスチェック)
-------------------------------------------------------------------------------
溶媒 10-3mol/l 10-3mol/l 10-3mol/l 10-3mol/l 10-3mol/l
CaCl2溶液 CaCl2溶液 CaCl2溶液 CaCl2溶液 CaCl2溶液
(配布) (配布) (配布)
-------------------------------------------------------------------------------
容器材質 ポリプロピ ポリプロピ ポリプロピ ポリプロピ 各種材質
レン レン レン レン
-------------------------------------------------------------------------------
容器形状 瓶・遠沈管 瓶・遠沈管 瓶・遠沈管 遠沈管 瓶・遠沈管
(実験機材 (容器のク
の統一) ロスチェック)
-------------------------------------------------------------------------------
RI初期濃度 100Bq/ml 100Bq/ml 100Bq/ml 100Bq/ml 100Bq/ml
1000Bq/ml
-------------------------------------------------------------------------------
温度 15℃ 15℃ 15℃ 15℃ 15℃
25℃
-------------------------------------------------------------------------------
固液接触 往復振とう 往復振とう 往復振とう 往復振とう 往復振とう
静置
-------------------------------------------------------------------------------
固液分離 遠心分離 2時間静置 2時間静置 2時間静置 2時間静置
遠心分離
-------------------------------------------------------------------------------
ろ過操作 ろ過あり ろ過あり ろ過あり ろ過あり ろ過あり
ろ過なし
-------------------------------------------------------------------------------
比較実験フェーズIでは、5回の実験を実施した。各実験における主な実験条件をTable 1 に示す。実験には4機関が参加した。その結果、pH、EC等の液性の差異の影響が顕著であることが認められた。液性は使用する放射性核種(RI)溶液の作成方法及び添加量等に依存し、その差異により測定値がオーダーの幅で変化する可能性がある。実験条件をさらに細分化し、これらの相違点を排除した場合、同じ振とう条件であっても、底面積の差異、すなわち土壌及び溶液の高さの差異によって、容器内の振とうの状況が異なり、測定値に影響を与えていることが明らかとなった。また、容器材質の差異は、容器形状の差異に比して影響が小さいこと、表面処理による影響はほとんどないことが確認された。
2.2 比較実験フェーズII
本実験に際しては、物理的、化学的変動要因を排除するため、フェーズIの知見に基づき、実験方法は可能な限り詳細に設定することとした。設定した実験方法のフローチャートをFig.1 に示す。なお、フェーズIより、実験器材、特に実験に使用する容器の形状の差異による影響が明らかとなったため、フェーズIIでは、実験器材の差異の影響を排除するため、主な実験器材及び試料を配布した。実験参加者は8ヶ所の実験室で各1 名、1ヶ所の実験室で12名の計20名であった。
図1 比較実験フェーズIIの手順のフローチャート（原論文3より引用）
フェーズIIの結果において、振とう器を使った実験は、ハンドシェイクの場合に比べ、Kd測定値が低くなる傾向があり、今回用いた試験容器(内径38mm)ではその差異はファクター2程度であった。但し、この差異は試験容器の底面積によって変化すると考えられる。なお、これらの物理的、化学的変動要因の影響がない場合、すなわち、実験者の差異に起因する変動幅は、振とう器による測定値でファクター2から3 程度、ハンドシェイクによる測定でファクター2 以下となることが示された。
3.結言
Kdの測定に関する比較実験を実施した。これらの検討結果を踏まえ、物理、化学的条件や、実験の容易性等も考慮した標準的測定法の提案にむけて検討を続けている。
コメント ：
分配係数(Kd)に関し、データベースの作成および標準的測定法の確立等にむけて作業を行っている。これらが完成すれば、Kdを用いた安全評価の信頼性が向上すると考えられる。
原論文１ Data source 1：
分配係数の測定法及び利用法
内田滋夫、保田浩志、馬原保典、佐々木規行、高橋知之、木村英雄、松鶴秀夫
放射線医学総合研究所、電力中央研究所、日本原燃株式会社、日本原子力研究所
JAERI-Review, 95-009, 1995.
原論文２ Data source 2：
分配係数の相互比較実験 - 測定値の変動要因の検討 -
高橋知之、武部慎一、木村英雄、松鶴秀夫、保田浩志、内田滋夫、佐伯哲哉、馬原保典、佐々木規行、矢島達哉、芦川信雄
日本原子力研究所、放射線医学総合研究所、電力中央研究所、日本原燃株式会社、三菱マテリアル株式会社、九州環境管理協会
JAERI-Research 97-066, 1997.
原論文３ Data source 3：
分配係数の相互比較実験 - 実験者による測定値の差異に関する検討 -
高橋知之、武部慎一、木村英雄、松鶴秀夫、保田浩志、内田滋夫、佐伯哲哉、馬原保典、佐々木規行、芦川信雄、小崎完、矢島達哉、西高志、大野拓郎、豊原尚実、本山光志
日本原子力研究所、放射線医学総合研究所、電力中央研究所、日本原燃株式会社、九州環境管理協会、北海道大学大学院、三菱マテリアル株式会社、株式会社日立製作所、三菱重工業株式会社、株式会社東芝、日揮株式会社
JAERI-Research 97-089, 1997.
参考資料１ Reference 1：
Sorption of Mn, Co, Zn, Sr and Cs onto agricultural soils: statistical analysis on effects of soil properties.
Yasuda, H., Uchida, S., Muramatsu, Y. and Yoshida, S.
National Institute of Radiological Sciences, Japan.
Water, Air, and Soil Pollut., 83, 85-96, 1995.
キーワード：分配係数、環境汚染、移行パラメータ、移行モデル、線量評価、移行経路、放射性核種、
Distribution coefficient, Environmental pollution, Transfer parameter, Transfer model, Dose assessment, Transfer pathway, Radionuclide
分類コード：160103, 160201, 160302