作成： 2000/01/20 塚田 隆
データ番号 ：110032
中性子照射したモデルステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)挙動
目的 ：照射誘起応力腐食割れ挙動に与える合金中含有元素の影響に関する研究
研究実施機関名 ：日本原子力研究所複合環境材料研究グループ
応用分野 ：原子炉材料、軽水炉高経年化対策、腐食防食研究
概要 ：
ステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)挙動に及ぼす合金中含有元素の影響を調べることを目的として、ベースとする304L系及び316L系の高純度ステンレス鋼に各種元素(C, Si, P, S, Ti)を添加して溶製した計14種類のモデルステンレス鋼について、原子炉照射と照射後応力腐食割れ試験を実施しIASCC挙動を評価した。また、試験データを文献から得た試験データとともにデータベース化し、IASCC感受性と合金中含有元素及び照射・照射後試験の条件との関係を検討した。
詳細説明 ：
軽水炉の炉内構造物に用いられるオーステナイトステンレス鋼やニッケル基合金は、中性子及びガンマ線の照射を高温高圧水中で受けることにより種々の劣化・損傷を生じる。照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、そのような炉内複合環境における材料損傷現象の一つであり、近年軽水炉の高経年化に伴う重要な検討課題と見なされている。IASCCは、基本的には中性子の照射による材料の機械的性質及び局所的な化学組成の変化が原因となり、高温水の腐食作用により発生する応力腐食割れ(以下SCC)である。照射の関与しないステンレス鋼の高温水中SCCが溶接熱鋭敏化を原因として生ずるのに対して、IASCCは熱鋭敏化を要せず溶体化状態の材料にも発生する点が異なる。
本研究では、ステンレス鋼のIASCC挙動に及ぼす合金中含有元素の影響を調べることを目的として、ベースとする304L系及び316L系の高純度ステンレス鋼に各種元素(C, Si, P, S, Ti)を添加して溶製した計14種類のモデルステンレス鋼について、原子炉中性子照射と照射後のSCC試験を実施してIASCC挙動を評価した。また、照射後試験データを文献から得た試験データとともにデータベース化し、その検索によりIASCC感受性と合金中含有元素及び照射・照射後試験の条件との関係を検討した。
表1 Chemical compositions of model stainless steels (wt%)（原論文3より引用）
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Alloy-ID C Si P S Mn Cr Ni Mo Ti Fe
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HP304 0.003 0.01 0.001 0.001 1.36 18.17 12.27 - 0.01 bal.
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HP304/Si 0.003 0.69 0.001 0.001 1.36 18.01 12.24 - 0.01 bal.
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HP304/P 0.006 0.03 0.017 0.001 1.40 18.60 12.56 - 0.01 bal.
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HP304/S 0.002 0.03 0.001 0.032 1.41 18.32 12.47 - 0.01 bal.
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HP304/C 0.098 0.03 0.001 0.002 1.39 18.30 12.50 - 0.01 bal.
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HP304/C/Ti 0.099 0.03 0.001 0.002 1.39 18.50 12.47 - 0.31 bal.
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HP304/All 0.107 0.72 0.019 0.036 1.41 18.66 12.68 - 0.29 bal.
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HP316 0.004 0.02 0.001 0.001 1.40 17.21 13.50 2.50 0.01 bal.
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HP316/C 0.061 0.03 0.001 0.001 1.40 17.28 13.50 2.49 0.01 bal.
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HP316/C/Ti 0.062 0.04 0.001 0.001 1.39 17.05 13.47 2.48 0.29 bal
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HP316/C/Ti/Si 0.065 0.70 0.001 0.001 1.39 17.16 13.53 2.44 0.30 bal.
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HP316/C/Ti/P 0.061 0.05 0.019 0.002 1.40 16.95 13.53 2.48 0.29 bal.
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HP316/C/Ti/S 0.061 0.03 0.001 0.037 1.41 17.82 13.60 2.47 0.30 bal.
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HP316/All 0.063 0.76 0.018 0.037 1.42 17.32 13.56 2.43 0.30 bal.
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表1には、本研究に用いたモデルステンレス鋼の化学組成を示す。これらの合金の溶体化処理材から作成した丸棒形引張試験片(平行部径4 mm)を原研の研究炉JRR-3において、温度561 Kで中性子照射量7x1024 n/m2(E> 1MeV)まで照射した。照射時間は約3900時間である。その後、ホットラボにおいて、溶存酸素濃度飽和(32 ppm)の高温水中(573 K)でSCC感受性を低歪み速度試験(SSRT)により調べた。SSRTにおける歪み速度は1.7x10-7 sec-1であり、試験中の高温水の電導度はオートクレーブ入り口において0.1μS/cm以下に保持した。
図1 IASCC susceptibility of model stainless steels irradiated up to 6.7x1024 n/m2 at 513 K.（原論文3より引用）
各合金のIASCC感受性の比較は、破断後の試験片の破面を走査電子顕微鏡により観察し、IASCCの発生により生じたSCC部分の面積と破面の全面積の割合(%IASCC)を指標として行った。図1には、照射後高温水中SSRTにより得られた各合金のIASCC感受性を示す。この結果からいくつかの合金中含有元素の影響を抽出できる。まず、この図より、中性子照射により発生した粒界型SCC(IGSCC)の割合は、316系合金では304系合金に比べて小さくなり、Moの添加がIASCCの発生を著しく抑制することが分かる。特に、両系のベース合金の化学組成はMoの添加のみが大きな違いであり、ここではMo単独添加の効果が明らかである。ただし、316系合金においてもSを添加した2合金のみはIGSCC及び粒内型SCC(TGSCC)の発生を示しており、304系合金におけるS添加材の最も高いIASCC感受性と考え合わせると、Sの添加はIASCC発生にとり有害であるといえる。
また、304系合金では、Cの添加がIASCC挙動に大きな影響を与えることが明らかになった。すなわち、Cを添加した合金ではIGSCCが抑制されTGSCCの割合が大きくなっており、実機で発生し問題となる粒界型のIASCCをC添加が抑制したといえる。一方、本研究ではP, Si, TiについてはIASCC感受性への影響は明瞭に現れなかったが、Si添加が照射硬化を低減してSSRT中の伸びを大きく改善する効果のあることが分かった。
図2 Comparison of IASCC susceptibility of type 304 and 316 alloys plotted against fast neutron fluence.（原論文3より引用）
原子炉照射及び照射後試験の実施には長期間を要するため、中性子照射量や試験条件を幅広く変えて試験を行うことは容易ではない。このため、照射後試験データを有効に利用するにはデータベース化が必要であり、本研究では前述の照射後試験により得られたデータを公開文献より得た試験データとともにデータベース化し、各種パラメータとIASCC感受性の関係を検討した。図2には、データベース検索の結果の一例として、IASCC感受性と高速中性子照射量の関係を示した。ここでは、試験中の高温水中溶存酸素濃度が2 ppm以上のデータを検索して用いた。この図から、高速中性子照射量が1x1025 n/m2以下では316系合金のIASCC感受性は304系合金に比べて小さく、図1において示したMoのIASCC抑制効果が確認された。しかし、316系合金でも高速中性子照射量が1x1025 n/m2以上になると照射量と共にIASCC感受性が大きくなり、Moの添加効果が次第に薄れIASCCが発生するようになることが分かる。
コメント ：
IASCCの研究では、原子炉中性子照射と照射後試験が必要であるが、これらを実施することは一般的には困難である。このため、合金の化学組成をパラメータとする研究は少なく、合金間のIASCC挙動の比較検討も多くは市販材を用いており、個々の合金中含有元素の影響を明確に抽出することは容易ではない。しかし、IASCCに関わる因子は材料、環境、照射、応力と多岐に渡るため、それらの因子の影響を分離することは重要であり、特に合金中含有元素の影響を明らかにすることが、IASCCの機構論的理解及びIASCCの発生を抑制した合金の開発のために不可欠である。
原論文１ Data source 1：
Stress corrosion cracking of neutron irradiated type 304 stainless steels
T. Tsukada, Y. Miwa and H. Nakajima
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
Proc. 7th Inter. Sympo. Environmental Degradation Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol. 2, pp. 1009-1019 (NACE International, 1995).
原論文２ Data source 2：
Effects of minor elements on IASCC of type 316 model stainless steels
T. Tsukada, Y. Miwa, H. Nakajima and T. Kondo
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
Proc. 8th Inter. Sympo. Environmental Degradation Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol. 2, pp. 795-802 (ANS, 1997).
原論文３ Data source 3：
Stress corrosion cracking susceptibility of neutron irradiated stainless steels in aqueous environment
T. Tsukada, Y. Miwa, H. Tsuji, H. Mimura, I. Goto, T. Hoshiya and H. Nakajima
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
Proc. 7th Inter. Conf. Nuclear Engineering (ICONE-7), Paper No. ICONE-7207 (JSME, 1999).
参考資料１ Reference 1：
Effect of minor elements on irradiation assisted stress corrosion cracking of model austenitic stainless steel
Y. Miwa, T. Tsukada, S. Jitsukawa, S. Kita, S. Hamada, Y. Matsui and M. Shindo
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
J. Nucl. Mater. Vol. 233-237, p. 1393 (1996).
参考資料２ Reference 2：
Irradiation assisted stress corrosion cracking of austenitic stainless steels
T. Tsukada
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
JAERI-Research report 98-007 (1998).
参考資料３ Reference 3：
Microstructures of type 316 model alloys neutron-irradiated at 513 K to 1 dpa
Y. Miwa, T. Tsukada, H. Tsuji and H. Nakajima
Japan Atomic Energy Research Institute, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki, 319-1195 Japan
J. Nucl. Mater. Vol. 271 & 272, p. 316 (1999).
キーワード：照射誘起応力腐食割れ、IASCC、中性子照射、高温水、軽水炉、炉内構造物、ステンレス鋼、照射後試験
irradiation assisted stress corrosion cracking, IASCC, neutron radiation, high temperature water, nuclear reactor, core internals, stainless steel, post irradiation examination
分類コード：110201, 110401, 110402